I åratal, kärna-skal strukturerade partiklar har erkänts som väldesignade katalysatorer som kan underlätta reaktionsaktivitet på grund av deras distinkta synergism vid gränsytan.

Nyligen, genom att använda en kombination av in situ-metoder, Dr. Liu Wei och hans kollegor från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin har funnit att kärnan-skal-konfigurationen av en Ni-Au-katalysator förlorades under själva reaktionen och återhämtade sig efteråt. Ni-Au-legeringen som den verkliga aktiva ytan kan endast observeras via in situ mikroskopi. Resultaten publicerades i Naturkatalys .

Metallnanopartiklar som stöds kan ändra storlek, strukturera, och aktiv ytsammansättning under reaktionsförhållanden, fungerar alltså annorlunda än förväntat.

När det gäller nanopartiklar av kärna-skal - en av de mest populära heterogena katalysatorerna - är det accepterat att deras katalytiska egenskaper härrör från synergin mellan elektronik och geometri mellan kärn- och skalskiktet.

Dock, Bristen på direkt in situ-bevis som visualiserar den lokaliserade atomära koordinationen/arrangemanget under verkliga reaktioner hindrar vår förståelse av faktisk struktur-aktivitetsmekanism och kärn-skal-funktionalitet.

Forskarna från DICP beskrev den verkliga katalytiska ytan på en Ni-Au bimetallisk katalysator. Utan in situ karakterisering, den visade ingen skillnad från någon annan rapporterad kärna-skal-katalys. Dess höga CO-selektivitet (> 95 %) (Fig. 1b) kan tillskrivas det välkontrollerade ultratunna (cirka två atomer tjocka) Au-skalet, eftersom en nickelkatalysator alltid ger metan.

Dock, genom att använda miljötransmissionselektronmikroskopi för att direkt visualisera den dynamiska processen på atomnivå (Fig. 1a), forskarna avslöjade att kärnan-skal-strukturen inte bidrog till reaktiviteten eftersom kärn-skalet Ni-Au kinetiskt omvandlades till en Ni-Au-legering under reaktionen och dramatiskt återgick till kärnan-skal-konfigurationen efter reaktionen (Fig. 1c) .

Denna upptäckt har fått bra stöd av resultat från flera in situ-tekniker, inklusive synkrotronröntgenspektroskopi och infraröd spektroskopi samt teoretiska simuleringar.

Detta fynd om kärna-skal nanopartiklar kullkastar vår konventionella förståelse. Som ett resultat, forskare kan börja ifrågasätta om kärn-skal-katalysatorer verkligen är i kärna-skal-struktur under arbetsförhållanden eller inte. Upptäckten av denna dolda transformation indikerar också att försök att syntetisera kärna-skal-strukturer kan vara onödiga i vissa reaktioner.