Upphovsman:CC0 Public Domain
Elektrokemisk omvandling av koldioxid (CO 2 ) till bränslen och mervärde helst om den drivs av förnybar el, ger en väg för att minska utsläppen av växthusgaser och samtidigt stänga kolslingan. För närvarande, den rationella konstruktionen och den kontrollerbara syntesen av effektivare katalysatorer, kombinerat med förståelsen av den katalytiska mekanismen, för att uppnå industriell tillämpning av CO 2 elektrisk reduktionsteknik har blivit forskningens fokus och svårighet.
Nyligen, ett team under ledning av prof. YU Shuhong och prof. GAO Minrui från University of Science and Technology of China (USTC) vid Chinese Academy of Sciences (CAS) utvecklade en mikrovågsuppvärmningsstrategi för att syntetisera en övergångsmetallkalkogenid -nanostruktur som effektivt katalyserar CO 2 elektroreduktion till kolmonoxid (CO). Dessa resultat publicerades i Angewandte Chemie och den Journal of the American Chemical Society .
En stor utmaning vid omvandlingen av CO 2 till användbara bränslen kommer från aktivering av CO 2 till CO 2 - eller andra mellanprodukter, som ofta kräver ädelmetallkatalysatorer, hög överpotential, och/eller elektrolyttillsatserna (t.ex. joniska vätskor).
I den här studien, forskarna rapporterade en mikrovågsuppvärmningsstrategi för att syntetisera en övergångsmetallkalkogenid -nanostruktur som effektivt katalyserar CO 2 elektroreduktion till CO. De uppnådde rekord CO 2 -till-CO-omvandlingsström på 212 mA cm -2 vid selektivitet på ~ 95,5% och potential av -1,2 V kontra en reversibel väteelektrod (RHE) i en flödescellskonfiguration med användning av kadmiumsulfid (CdS) nanonålsarrays som elektrokatalysatorer.
Experimentella och beräkningsstudier visade att den högkurviga CdS-nanostrukturerade katalysatorn med en uttalad närhetseffekt ger upphov till stora elektriska fältförbättringar, som kan koncentrera alkalimetallkatjoner och därigenom resulterar i förbättrad CO 2 elreduceringseffektivitet.
Förutom att använda "nära-granneffekten" av nanotoppen med flera nålar för att uppnå berikning av måljoner, Prof. GAO Minruis grupp och akademiker YU Shuhongs team föreslog vidare att använda nanokavitetens "begränsade område-effekt" för att berika reaktionsmellanprodukterna och inse den högeffektiva omvandlingen från CO 2 till flerkolbränslen.
Resultaten introducerade en enkel inneslutningsväg för nytt CO 2 reduktionsreaktion (CO 2 RR) katalysatordesign. Rumslig inneslutning av de in situ genererade kolmellanprodukterna i Cu2O -håligheter befanns vara tillräcklig för att förhindra Cu+ -reduktion under CO 2 RR och för att stabilisera Cu -oxidationstillståndet.
De visade experimentellt att den utformade Cu 2 O med flera hålrum ger C 2 + föreningar med en faradaisk effektivitet på över 75% och en C 2 + partiell strömtäthet på 267 ± 13 mA cm -2 . En sådan anmärkningsvärd C 2 + produktion som aktiveras av katalysatorn som visas här föreslog ett materialstrukturerande sätt att öka CO 2 RR-aktivitet och selektivitet för värdeskapande kolbaserade bränslen som drivs av förnybar energi.
Forskningen visar att utformningen av katalysatorns nanostruktur i CO 2 elektroreduktionsreaktion har en viktig inverkan på den katalytiska prestandan. "Anrikningseffekten" i nanoskala kan effektivt förbättra adsorptionen av viktiga mellanprodukter, därigenom främjas effektiv drift av reaktionen. Det nya designkonceptet ger nya idéer för utformning av relaterade elektrokatalysatorer och syntes av högt mervärdesskapande kolbaserade bränslen i framtiden.
