Smarta material eller avancerade material som kan memorera en tillfällig form och morf som svar på en stimulans kan revolutionera medicin och robotik. I en ny studie nu Vetenskapliga framsteg , Luai R. Khoury och ett forskargrupp vid fysiska institutionen vid University of Wisconsin-Miluwaukee U.S. introducerade ett innovativt tillvägagångssätt för att programmera proteinhydrogener och inducera formförändringar vid rumstemperatur i vattenhaltiga lösningar. Teamet visade sitt tillvägagångssätt med hjälp av hydrogeler gjorda av serumalbumin, det mest förekommande proteinet i blodplasma. Forskarna syntetiserade proteinet i en cylindrisk eller blomform och programmerade gelerna till en fjäder- eller ringform. De utförde programmeringen genom att ändra materialets styvhet genom att inducera adsorption av zink (Zn ²⁺ ) eller koppar (Cu ²⁺ ) katjoner. De programmerade biomaterialen kan återgå till sin ursprungliga form när katjonerna sprids utanför hydrogelmaterialet. Metoden är en innovativ strategi för att programmera proteinbaserade hydrogeler för att potentiellt fungera som robotaktuatorer.

Dynamiska biomaterial med konformationsförändringar kan underlätta konstgjorda vävnadsstrukturer för morfologisk transformation och mjuk robotik för att reagera och förändras som svar på sin omgivning. De vanligaste formformande materialen är baserade på polymerer som kräver växling mellan en styv och mjuk fas. Sådana material är i allmänhet beroende av två eller flera nätverksskelett som delar samma tredimensionella (3-D) utrymme eller upprätthåller ett kemiskt svar på små joner. Programmering definieras som förmågan att fixa en tillfällig form i ett material och processen kräver en reversibel ökning av styvheten. Den ursprungliga formåterställningen kan växla från en stel till en mjuk fas, vanligtvis uppnås genom att ändra temperaturen, pH eller fotoomkoppling för att äventyra det sekundära nätverkets integritet.

Khoury et al. tidigare introducerat en metod för att bilda formminne i proteinbaserade hydrogeler, där proteiner bildade det primära nätverket i en vattenrik miljö, genom att stelna hydrogelerna med adsorberade polyelektrolyter. I detta tillvägagångssätt, laget producerade proteinhydrogeler med hjälp av bovint serumalbumin, som är homologt med humant serumalbumin - det vanligaste blodplasmaproteinet. De programmerade hydrogel genom förstyvning inducerad via ett sekundärt nätverk av positivt laddade polyelektrolyter, och stimulerade en formförändring genom att initiera utvecklingssvaret för proteindomänerna i kemiska denaturanter.

Strategin tillät fullständig återhämtning vid avlägsnande av denatureringsmedlet och denna övergång var mycket repeterbar, men polyelektrolytadsorption var irreversibel och resulterade i en förändring av styvheten. I det här arbetet, forskarna använde tvåvärda katjoner för att förstyva proteinbaserade hydrogeler och programmerade dem i en mängd olika former som framgångsrikt förvandlades tillbaka till sin ursprungliga form via enkel diffusion. Forskargruppen undersökte den mekaniska förändringen för att inducera ökad styvhet och programmera proteinbaserade biomaterial i olika former. De nyprogrammerade proteinbaserade hydrogelerna med små joner utgjorde ett viktigt steg för att konstruera biokompatibla biomaterial med justerbara strukturer.

En rad reaktioner kan ge proteinbaserade hydrogeler inklusive tvärbindningsstrategier baserade på behandlingar med glutaraldehyd, enzymatiska reaktioner, eller fotoaktivering. Khouri et al. använde fotoaktivering för att bilda proteinbaserade hydrogeler gjorda av BSA, reaktionen gav kovalenta kol-kolbindningar. De testade ett antal koncentrationer för positivt laddade joner för att öka styvheten hos proteinhydrogeler för formprogrammering, och mätte förändringen i styvhet med användning av en kraftklämma reometrisk apparat. Teamet valde 2 mM som startkoncentration för att producera fullständig tvärbindning för BSA och de resulterande hydrogelerna visade reversibelt beteende utan plastisk deformation. BSA-hydrogelerna uppvisade en ökad styvhet upp till fem gånger vid behandling med Cu ²⁺ och en 17-faldig styvhet i närvaro av Zn ²⁺ ; flera storleksordningar större än de som rapporterats för geler behandlade med polyelektrolyter, möjliggör mer komplexa programmerade former. Den stelnande effekten berodde på lösningskoncentrationen, där Zn ²⁺ var mer löslig i vatten och därför mer fördelaktig än Cu ²⁺ . De BSA-baserade hydrogelerna hade en ökad seghet och misslyckad stress på grund av ökade katjonkoncentrationer. Hårdheten representerade materialets förmåga att adsorbera energi och deformeras utan sprickor. Dock, irreversibel brytning av kovalenta bindningar var en begränsande faktor för förlängningar och därför krävde hydrogelen ytterligare förfining.

Eftersom dynamiken i morfering från den programmerade formen till den ursprungliga formen direkt berodde på katjondiffusion utanför biomaterialet, Khoury et al. övervakade fenomenet med hjälp av en cylindrisk U-formad hydrogel. Hydrogelens form berodde på mängden stelning som inducerades genom dosering med katjoner. Forskarna fick en tillfällig form genom att kombinera jonisk tvärbindning och stabila tvåvärda katjoner i materialet. De programmerade sedan cylindriskt gjutna biomaterial till en vårform och blommgjutna material till en ringform. Katjoner i mediet inducerade tillräckligt stark förstyvning följt av morphing från en ring till en blomform.

Polymerbaserade hydrogeler ensamma har en mängd olika applikationer inom formminne och formformande applikationer, även om de inte är så strukturellt olika som naturligt förekommande proteiner. I detta nya tillvägagångssätt, Luai R. Khoury och kollegor utvecklade proteinbaserade hydrogeler för att underlätta det bästa från två världar. Tillvägagångssättet förlitade sig på Zn ²⁺ och Cu ²⁺ katjoner för att framkalla stelning för att programmera en permanent form till en ny tillfällig konfiguration. De har också gjort studiens protokoll allmänt tillgängliga via Bio-protokoll. Spridning av jonerna utanför materialet gjorde att laget kunde återställa den ursprungliga strukturen. De siktar på att använda Zn ²⁺ främst i framtida arbete på grund av högre biokompatibilitet jämfört med Cu ²⁺ . Tillvägagångssättet bevarade funktionaliteten hos proteiner genom att bilda hydrogelns skelett och anmärkningsvärt kombinerad biologisk mångfald med reversibel programmeringsförmåga.

© 2020 Science X Network