Fig. 2 Schematisk illustration av en-atom Cu-katalysator katalyserad Glaser-Hay-koppling av terminala alkyner. Upphovsman:REN Peng
Icke-ädelmetallkväve-dopat kolmaterial (M-N-C) anses vara potentiella alternativ för ädelmetaller, på grund av deras överflöd, biokompatibilitet, miljövänlig och hög katalytisk prestanda.
Dock, de nuvarande syntetiska strategierna för att tillverka M-N-C-katalysatorer via pyrolys med hög temperatur leder oundvikligen till en strukturell heterogenitet.
För att få M-N-C med atomiskt dispergerade aktiva platser, en efterbehandling krävs för att ta bort de oorganiska metallinnehållande nanopartiklarna. Detta gör hela syntesen komplicerad och miljövänlig, och till och med skadar strukturen på M-Nx-platsen.
Nyligen, ett forskargrupp under ledning av professor YANG Yong från Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology (QIBEBT) från Chinese Academy of Sciences har utvecklat en enkel, ekonomisk och effektiv pyrolys syntetisk metod med hög temperatur. Studien publicerades i ACS -tillämpade material och gränssnitt .
Använda miljövänlig biokol och billig Cu (NO 3 ) 2 som råvaror utan efterbehandlingsprocess, forskare har syntetiserat den atomdispergerade Cu-N-C-katalysatorn. Atomdispersionen av koordinativt omättad Cu-N 2 platser är på biomassa härledd hierarkiskt N-dopat poröst kol med hög specifik ytarea.
"Denna katalysator uppvisar enastående katalytisk prestanda för Glaser-Hay-koppling av terminala alkyner under basfria, ligandfria förhållanden genom att använda luft som oxidationsmedel, "sa REN Peng, en doktorand från QIBEBT och första författare till studien.
Detta protokoll har behandlat problemet med dålig selektivitet vid syntesen av asymmetrisk 1, 3-diyens, det är ett viktigt framsteg på området, kommenterade av granskarna.
Experimentella resultat och teoretiska beräkningar avslöjade att det låga N-koordinationsantalet Cu-platser med en atom i Cu-N 2 uppvisade en preferentiell adsorption till terminal alkyn; under tiden, de intilliggande pyridiniska N -ställena på kolmatrisen underlättade deprotonering av det adsorberade alkynet för att generera de viktigaste mellanliggande arterna, sålunda synergistiskt öka reaktionen.
Detta arbete ger inte bara en alternativ lätt syntetisk strategi för att tillverka atomiskt spridda M-N-C-katalysatorer, men representerar också ett betydande framsteg för åtkomst till (o) symmetrisk 1, 3-diyner från Glaser-Hay-koppling.
