Materialforskare måste kunna utöva ultrasnabb kontroll av materia med hjälp av ett starkt elektromagnetiskt fält på atomskala för att förstå joniseringsdynamiken och excitationerna i fasta ämnen. Forskare kan koppla terahertz -pulser med picosekund till metalliska nanostrukturer för att generera extremt lokaliserade och intensiva elektriska fält. I en ny rapport nu Vetenskapliga framsteg , Angela Vella och ett forskargrupp vid CNRS och University Institute of France kontrollerade fältjonutsläpp mittemot metalliska nanotoppar. Terahertz närfält inducerade en athermal ultrasnabb avdunstning av ytatomer som joner på subpikosekundens tidsskala med spetsen som en fältförstärkare. Den supersnabba terahertz-jon-interaktionen erbjöd oöverträffad kontroll över ultrasnabba fria jonpulser till bilden, analysera och manipulera materia i atomskala. I det här arbetet, Vella et al. demonstrerade terahertz atomprobmikroskopi som en ny plattform för mikroskopi med atom- och kemisk upplösning.

Grunderna i atomprobstomografi

Möjligheten att koppla elektromagnetiska fält till solid-state nanostrukturer för att kontrollera de grundläggande egenskaperna hos materia på nanoskala väcker allt mer intresse för en mängd olika tillämpningar, inklusive kemi, katalys, gasavkännande och ultrasnabb elektronmikroskopi och avbildning. Grundprincipen för atomprobstomografi (APT) innebär fältemission av positiva joner från en skarp spets som en bildteknik baserad på kontrollerad fältindunstning av atomer från ett nanometriskt nålformat prov under ett starkt elektriskt fält. Tekniken var attraktiv på grund av dess förmåga att tillhandahålla sub-nanometer rumslig upplösning i rymdens tre dimensioner, med hög kemisk känslighet över hela periodiska element och deras isotoper.

Laserassisterad atomprobstomografi

I början, atomprobstomografimetoden var begränsad till ledande material på grund av användning av högspänningspulser för att utlösa jonförångning. Utvecklingen av laserassisterad atomprobstomografi (La-APT) möjliggjorde analys av halvledande och dielektriska material. Under La-APT, forskarna förångade provatomen för atomen via de kombinerade verkningarna av ett hög DC -fält och en ultrakort laserpuls. På grund av befintliga gränser, potentialen för terahertz-baserad APT att utföra högupplöst avbildning var mycket lovande, även om det var viktigt för att få en djupare medvetenhet om den bakomliggande fysiken för terahertz-puls-materia-interaktioner. Forskarna visade förbättring av terahertz-fält i positivt förspända nanotoppar för att utlösa utsläpp av positivt laddade joner från nanostrukturytan för att presentera ett terahertz-assisterat APT-instrument med hög kemikalie och rymdupplösning.

Under experimenten, laget fokuserade på ett encykel starkt terahertz-fält som genererades från tvåfärgad luftplasma på en aluminiumspets förspänd vid flera kilovolt. De kombinerade en nära-infraröd (NIR) puls med terahertz-pulsen och fokuserade den kolineariskt på en aluminiumspets som var förspänd på flera kilovolt. Med hjälp av flygmätningar, de hämtade massa/laddningsförhållandet, och från slagpositionen på detektorsystemet rekonstruerade de den avdunstade volymen med hjälp av en omvänd projektionslag. Forskarna noterade de tidsmässiga spåren av de genererade terahertz-pulserna för två inverterade fältriktningar eller polariteter mätt genom elektrooptisk provtagning utanför atomprobkammaren. Vella et al. mätte terahertz -fältet vid provets spets med hjälp av detta fält för att driva elektronemission från den negativt förspända aluminiumspetsen under NIR -belysning för att visa hur spetsen fungerade som en ultrasnabb likriktande diod. Teamet noterade samma avvikelse från den inträffande terahertz -pulsen på grund av antennresponsen på spetsen. Resultaten indikerade att amplituden för terahertz -pulsen var cirka 2000 gånger högre än det infallande terahertz -fältet. För att jämföra fältförbättringsfaktorn, laget använde begränsad skillnad tidsdomän kommersiell mjukvara Lumerical för att ta hänsyn till spetsgeometrin. Teamet ökade amplituden för terahertz -fältet till maximalt 5,5 V/nm för att utföra jonfältemission med hjälp av terahertz -pulser. De kontrollerade sedan experimentellt detta värde för terahertz-närfältet med hjälp av elektronenergifiltrering.

Studerar aluminiumspetsen i terahertz-assisterad APT och dess dubbelfrekventa excitation

För att utföra avdunstning av jonfält med hjälp av terahertz -pulser, Vella et al. positivt förspände aluminiumspetsen vid 9 kV och ställde in terahertz -pulsen med positiv polaritet till sin maximala amplitud på 5,5 V/µm motsvarande ett närfält på 10,5 V/nm. Forskarna presenterade masspektra som erhölls med samma förspänning med hjälp av terahertz- och NIR -laserpulser. 3-D-rekonstruktionen av den avdunstade volymen visade väl upplösta atomplan för tre kristallografiska riktningar som skönjades med NIR-analys. Teamet erhöll bildrekonstruktionen av APT med fälterosion och beräknade den rumsliga upplösningen för 3D-bilder med hjälp av Fourier-transformmetoden. Med hjälp av dubbelfrekvent excitation av aluminiumspetsen, de registrerade avdunstningshastigheten som en funktion av fördröjningen mellan laserpulserna NIR och terahertz.

I situationer där terahertz -pulsen föregick NIR -pulsen, avdunstningshastigheten ansågs stabil och dess värde lika med det som endast erhölls med terahertz -pulser och därför inte påverkades av NIR -laser -excitation. Temporal överlappning mellan NIR och THz -pulsen bibehöll oförändrade avdunstningshastigheter. När NIR -pulserna föregick terahertz -pulsen, avdunstningshastigheten ökade upp till sitt max på mindre än 0,5 pikosekunder. Den bakomliggande fysiska avdunstningsmekanismen bidrog till den kemiska och rymdupplösningen för atomproben assisterad av terahertz -pulser jämfört med NIR -pulser. Resultaten av dubbelfrekvens-excitationen i AI-nanotipen bidrog med experimentellt bevis på den termiska jonförångningen av terahertz-pulser.

Syn

På det här sättet, Angela Vella och kollegor visade hur supersnabbt, icke-termiskt fält avdunstning av ytatomer som joner med spetsförstärkta terahertz-pulser med en cykel banade banan för materialanalys med rumsliga och kemiska upplösningar. Metoden kan också underlätta tidsupplöst kemi i höga elektriska fält för att öppna nya vägar inom fältinducerad kemi. Den smala energispridningen av fältindunstade joner med terahertz-pulser med en cykel öppnar vägen för att använda laddade partikelstrålar för avbildning, analys och ändring av materia från mikroskala till nanoskala.

© 2021 Science X Network