Fig. 1:Mikroskopiska karakteriseringar. Skalstaplarna för (a1 – a3), (d1 – d3), och (e1 – e3) motsvarar 500 nm, den för b3 motsvarar 100 nm, de från b1, b2, c2, och c3 motsvarar 50 nm, den för c1 motsvarar 20 nm, och de för (a4 – e4) motsvarar 2 nm. TEM-bilder av syntetiserat a1 c-Cu2O-682, b1 c-Cu2O-109, c1 c-Cu2O-34, d1 o-Cu2O, och e1 d-Cu2O NCs. TEM-bilder av asyntetiserat a2 1%ZnO/c-Cu2O-682, b2 1%ZnO/c-Cu2O-109, c2 1%ZnO/c-Cu2O-34, d2 1%ZnO/o-Cu2O, och e2 1%ZnO/d-Cu2O katalysatorer. TEM- och HRTEM-bilder av syntetiserade (a3, a4) 1%ZnO/c-Cu-682, (b3, b4) 1%ZnO/c-Cu-109, (c3, c4) 1%ZnO/c-Cu-34, (d3, d4) 1%ZnO/o-Cu, och (e3, e4) 1%ZnO/d-Cu-katalysatorer. Gitterkanter på 1,80, 2.08, 2,50, respektive 2,81 Å motsvarar avståndet mellan Cu {200}, Cu {111} (JCPDS-kort nr 89-2838), sexkantig ZnO {101}, och ZnO {100} (JCPDS-kort nr 89-1397) kristallplan. Insatser visar motsvarande elektrondiffraktionsmönster för TEM -bilder. Kredit:DOI:10.1038/s41467-021-24621-8
Forskargruppen som leds av prof. Huang Weixin och Assoc. Professor Zhang Wenhua från University of Science and Technology of China of the Chinese Academy of Sciences, samarbetar med professor Wang Ye från Xiamen University, undersökts om vattengasskift (WGS) och CO -hydrogeneringsreaktioner.
De observerade in situ rekonstruktion av katalysatorn beroende på Cu -struktur och reaktionsatmosfär, och bestämde att Cu Cu (100) -hydroxylerat ZnO -gränssnitt och Cu Cu (611) Zn-legering var de aktiva ställena för Cu-ZnO-katalysator för WGS-reaktion och CO-hydrogenering till metanolreaktion, respektive. Denna studie publicerades i Naturkommunikation .
Sedan introduktionen av begreppet "aktiv webbplats, "att identifiera katalysatorns aktiva platsstruktur har blivit" Holy Grail "i den heterogena katalytiska reaktionen. Denna typ av aktiv platsstruktur beror på den katalyserade kemiska reaktionen.
Cu-ZnO-Al 2 O 3 katalysator används i stor utsträckning vid kommersiell vattengasförskjutning (WGS, CO + H 2 O → CO 2 + H 2 ) och CO -hydrogenering till metanol (CO + 2H 2 → CH 3 ÅH), dock, de katalytiska aktiva platsstrukturerna för Cu-ZnO-Al 2 O 3 katalysator i dessa två åtgärder är fortfarande oklara.
I den här studien, forskarna förberedde den välstrukturerade ZnO / Cu-katalysatorn via morfologi som upprätthåller reduktionsmetoden baserad på den välstrukturerade ZnO / Cu 2 O, och studerade systematiskt det katalytiska beteendet för ZnO / Cu -katalysatorn vid WGS- och CO -hydrogenering till metanol med hjälp av in situ -karakteriseringsteknik och teoretisk beräkning. De fann att i reaktionen på förändring av vattengas, ZnO/c-Cu Cu (100) katalysator visade den högsta katalytiska aktiviteten, och dess katalytiska prestanda korrelerade positivt med antalet Cu (I) Cu Cu (100) -ZnO -gränssnittssidor.
Dessutom, forskarna observerade in situ bildning av CuZn -legering i reaktionen av CO -hydrogenering till metanol. Bildandet av CuZn -legering korrelerades positivt med antalet ytdefektställen för Cu, och det bildades lättast vid ytdefektstället för c-Cu Cu (100) (Cu (611)). Metanolbildningshastigheten katalyserad av ZnO / Cu Cu (100) katalysator är positivt korrelerad med antalet CuZn -legeringsställen. Genom att kombinera dessa resultat med teoretisk beräkning, forskarna bestämde att Cu Cu (611) Zn -legering är den katalytiska aktiva platsen.
Prof. Huang har föreslagit begreppet "nanokristallin modellkatalysator, "och utförde undersökningar om katalytisk ytkemi och bestämda katalysatoraktiva platser och katalytisk mekanism under industriella katalytiska reaktionsförhållanden. I tidigare verk, hans grupp har studerat de strukturerade Cu2O / Cu -nanokristallerna, och en serie resultat publicerades i Angewandte Chemie (under 2011, 2014, och 2019) och Naturkommunikation .
