Mycket selektiv karbonylering av CH3 Cl till ättiksyra katalyserad av pyridinbehandlad MOR-zeolit. Kredit:Fang Xudong
Metan, huvudkomponenten i naturgas, skiffergas och brandfarlig is, är ett rent och billigt kemiskt råmaterial med rikliga reserver. Ändå hämmar den höga C-H-bandenergin och låga polariserbarheten hos en metanmolekyl användningen av metan.
Nyligen utvecklade ett forskarlag under ledning av Prof. Liu Zhongmin och Prof. Zhu Wenliang från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) en ny väg för att direkt transformera CH3 Cl till ättiksyra genom en karbonyleringsreaktion med sura zeoliter som katalysator.
Studien publicerades i Angewandte Chemie International Edition den 30 maj.
Forskarna använde pyridinbehandlad MOR som katalysatorer för att uppnå hög selektivitet för ättiksyra och metylacetat. De fann att kopplingen av CH3 Cl med CO och H2 O förekom över sura zeoliter, särskilt endimensionella med 8-ledad ring (8 MR) eller 10-ledad ring (10 MR).
Speciellt nådde selektiviteten för ättiksyra och metylacetat 99,3 % jämfört med pyridinbehandlad MOR under de optimerade förhållandena, som var överlägsen den för Rh/AC under CH3 I-fria förhållanden. Bronsted-syraställena i 8 MR visade sig vara det huvudsakliga aktiva stället för klormetankarbonylering.
Dessutom, med flera karakteriseringar, föreslog forskarna reaktionsmekanismen som inkluderade kemisk adsorption av CH3 Cl, bildning av acetylgrupper och hydrolys av acetylgrupper.
"Vår studie kan presentera potential i den effektiva och praktiska omvandlingen av metan till oxygenater i framtiden", säger prof. Zhu. + Utforska vidare
