Oak Ridge National Laboratory-forskare använde landets snabbaste superdator för att kartlägga de molekylära vibrationerna hos en viktig men föga studerad uranförening som produceras under kärnbränslecykeln för resultat som kan leda till en renare och säkrare värld.

Studien av forskare från ORNL, Savannah River National Laboratory och Colorado School of Mines använde simuleringar som utfördes på ORNLs superdator Summit och toppmoderna neutronspektroskopiexperiment utförda vid Spallation Neutron Source för att identifiera nyckelspektrala egenskaper hos urantetrafluoridhydrat , eller UFH, en lite studerad biprodukt av kärnbränslecykeln. Resultaten kan möjliggöra bättre upptäckt av denna miljöförorening och bättre förståelse för hur miljöförhållanden påverkar det kemiska beteendet hos material i bränslecykeln.

"I den här typen av arbete har vi inte lyxen att välja vilka typer av material vi arbetar med", säger Andrew Miskowiec, en ORNL-fysiker och huvudförfattare till studien, publicerad i The Journal of Physical Chemistry C . "Vi har ofta att göra med små mängder eller till och med bara partiklar av biprodukter och nedbrutet material som ingen hade för avsikt att göra av föreningar som vi inte vet mycket om. Vi behöver veta:Om vi ​​hittade det här materialet på fältet, hur skulle vi känna igen det?"

UFH bildas när urantetrafluorid, ett radioaktivt salt som rutinmässigt används för att producera uranmetall, börjar brytas ned efter nedsänkning i vatten i 12 timmar eller längre. Även om forskare har studerat uran och dess förmåga att splittra atomen i nästan ett sekel, har de flesta av dessa studier fokuserat på avsiktliga resultat snarare än oavsiktliga biprodukter som UFH.

"Från andra världskriget till och med det kalla kriget har vi årtionden av studier, men det främsta problemet var att få saker att fungera ur produktionssynpunkt, som att bygga bomber och driva reaktorer," sa Miskowiec. "UFH ansågs inte vara värdefullt för dessa ändamål. Det betyder att det inte har studerats så noggrant och inte är lika väl förstått. Vi behöver veta så mycket vi kan om dessa material för att veta vad vi ska leta efter när vi upptäcker dem i det vilda."

Var och en av urans olika molekylära former genomgår en unik uppsättning vibrationer, skapade av dess atomers dynamiska rörelse, som kan fungera som en signatur om forskarna vet vad de ska leta efter. Forskargruppen använde VISION, världens oelastiska neutronspridningsspektrometer med högst upplösning vid SNS, för att bombardera prover med neutroner, övervaka den förlorade eller invunna energin och fånga hela skalan av UFH:s vibrationer.

"För andra vanliga karakteriseringstekniker skulle vi ha behövt lösa upp eller på annat sätt förstöra provet för att studera det", säger Ashley Shields, en ORNL-beräkningskemist och medförfattare till studien. "Om vi ​​inte har ett stort prov att börja med vill vi definitivt inte förstöra det innan vi extraherar så mycket information som möjligt. Spektroskopi ger oss ett sätt att samla in data och bevara provet för vidare analys."

Konventionella spridningsmetoder förlitar sig på fotoner eller elektroner, som interagerar med en atoms yttre skal och fångar endast en begränsad del av det breda spektrumet av vibrationer mellan atomer i en uranförening. Det är inte ett problem för neutroner, som penetrerar hela vägen till en atoms kärna.

"Neutroner är känsliga för alla atomer i föreningens struktur, så vi får hela vibrationsspektrumet," sa Miskowiec. "Dessa extraordinära instrument på SNS gav oss en enorm mängd data, och nu behövde vi ett sätt att tolka det."

Teamet fick en tilldelning av tid på Summit, Oak Ridge Leadership Computing Facility:s 200 petaflop IBM AC922 superdatorsystem, via U.S. Department of Energys Advanced Scientific Computing Researchs Leadership Computing Challenge. De använde densitetsfunktionsteori, en kvantmekanisk metod för att uppskatta materialstruktur, för att modellera UFH:s egenskaper.

Kombinationen av detaljer fångad av VISION och tolkningen av storskaliga, mycket noggranna beräkningar av densitetsfunktionsteori som möjliggjorts av Summit gav den första kompletta bilden av UFH:s hela vibrationsspektrum för nya insikter om föreningens atomstruktur.

"Dessa är extremt stora, invecklade strukturer med många atomer som ständigt vibrerar i alla riktningar med väldigt lite symmetri," sa Shields. "Varje avbrott i symmetrin kräver fler beräkningar, vilket ökar beräkningstiden som krävs för att bestämma vibrationsegenskaperna. Dessa beräkningar tillåter oss att visualisera vilka typer av vibrationer dessa är, hur rörelsen ser ut, vilka atomer som deltar i och orsakar varje vibration. och med vilken frekvens."

Teamet använde data för att jämföra det beräknade vibrationsspektrumet med det experimentella uppmätta vid SNS, vilket möjliggör identifiering av spektrala egenskaper på atomnivå i experimentdata. Studien krävde mer än 115 000 nodtimmar för att återge resultaten.

"Utan Summit hade dessa beräkningar inte kunnat göras," sa Shields. "Det finns en mångfald av rörelser som händer i atomstrukturen som vi kan reta ut beräkningsmässigt som vi helt enkelt inte kan fånga på något annat sätt."

Framtida studier kommer att bygga på resultaten för att utforska UFH:s stabilitet.

"Vi har nu en bättre förmåga att identifiera detta material i fält, och resultaten kommer att vara grundläggande för att förstå andra miljöaspekter av bränslecykeln," sa Miskowiec. + Utforska vidare

Spåra diffusionen av kolisotoper med hjälp av vibrationsspektroskopi i atomskala