Struktur av metan. Kredit:Christinelmiller/Wikimedia Commons, CC BY-SA 4.0
Selektiv oxidation av metan (CH4 ) till förädlade kemikalier med både hög katalytisk aktivitet och selektivitet under milda förhållanden är fortfarande utmanande. På grund av den låga aktiviteten av syre och överoxidationen av oxygenater, selektiv oxidation av CH4 att syresätta med O2 eller O2 /H2 lider av låg katalytisk aktivitet och låg syreselektivitet. Dessutom leder den höga belastningen av ädelmetaller för uppburna katalysatorer till höga kostnader.
Nyligen rapporterade ett forskarlag under ledning av prof. Sun Yuhan och prof. Zhong Liangshu från Shanghai Advanced Research Institute (SARI) vid den kinesiska vetenskapsakademin en ZSM-5 (Z-5)-stödd PdCu-katalysator för selektiv oxidation av CH 4 för att syresätta med O2 i närvaro av H2 . Katalysatorn uppvisade ett högt oxygenatutbyte på 1178 mmol/gPd /h med oxygenatselektivitet på 95 % vid 120 °C.
Resultaten publicerades i Angewandte Chemie International Edition .
Baserat på en kombination av kontrollexperiment och elektronparamagnetisk resonans samt in situ spektroskopiska tekniker fann forskarna att PdO-nanopartiklar underlättade in situ-generering av H2 O2 . Cu-atomer accelererade inte bara genereringen av rikligt med ·OH från H2 O2 sönderdelning, men möjliggjorde också homolytisk klyvning av CH4 av ·OH till ·CH3 . Därefter reagerade ·OH snabbt med ·CH3 för att bilda CH3 OH med hög selektivitet.
Dessa fynd kan ge värdefulla insikter om selektiv oxidation av metan till oxygenater och kasta ljus över andra mycket effektiva och lågpriskatalysatorer för selektiv aktivering av CH-bindningar i lätta alkaner. + Utforska vidare
