Forskare från Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) har utvecklat ett nytt tillvägagångssätt som snabbt kan förutsäga strukturen och den kemiska sammansättningen av heterogena material.
I en ny studie i Chemistry of Materials , LLNL-forskarna Wonseok Jeong och Tuan Anh Pham utvecklade ett tillvägagångssätt som kombinerar maskininlärning med röntgenabsorptionsspektroskopi (XANES) för att klargöra den kemiska artbildningen av amorfa kolnitrider.
Forskningen ger djupgående nya insikter om systemens lokala atomära struktur och representerar i ett bredare sammanhang ett avgörande steg i att etablera ett automatiserat ramverk för snabb karakterisering av heterogena material med invecklade strukturer.
Att reda ut atomstrukturen hos heterogena material, såsom kolhaltiga rester som framställts från detonation av höga explosiva ämnen, har utgjort en betydande utmaning för materialforskare. Processen är ofta arbetskrävande och involverar i många fall användning av empiriska parametrar.
För att möta denna enastående utmaning börjar teamets integrerade tillvägagångssätt med utvecklingen av maskininlärningspotentialer som effektivt kan utforska det stora konfigurationsutrymmet för amorfa kolnitrider som ett representativt system. Denna neurala nätverksbaserade modell möjliggör identifiering av representativa lokala strukturer i materialet, vilket ger insikter i hur dessa strukturer utvecklas med kemisk sammansättning och densitet.
Genom att koppla dessa maskininlärningspotentialer med high-fidelity atomistiska simuleringar, etablerar forskarna korrelationer mellan lokala atomstrukturer och spektroskopiska signaturer. Denna korrelation fungerar som grund för tolkning av experimentella XANES-data, vilket möjliggör extraktion av viktig kemisk information från komplexa spektra.
"I vår studie syftade vi till att tackla den långvariga utmaningen att karakterisera detonationsprodukter och oordnade material i allmänhet genom att integrera beräkningsmetoder med experimentella tekniker", säger Jeong, den första författaren till artikeln.
"Vårt tillvägagångssätt förbättrar inte bara vår förståelse av dessa material utan lägger också grunden för liknande studier över olika materialsystem och karakteriseringsmetoder. Tillvägagångssättet kan till exempel enkelt användas för att förutsäga elementär artbildning för ett brett spektrum av kolhaltiga rester och ge input för att förbättra detonationsmodellerna", säger Pham, projektets huvudutredare.
Studiens resultat representerar ett betydande framsteg inom materialvetenskap, och erbjuder ett robust ramverk för att klargöra atomartbildningen av oordnade system. Dessutom innebär mångsidigheten i tillvägagångssättet att det lätt kan anpassas för att undersöka andra materialklasser och experimentella karakteriseringssonder, vilket banar väg för realtidstolkning av spektroskopiska mätningar.
Studien involverar ett samarbete mellan forskare med olika bakgrunder, vilket belyser LLNL-forskningens tvärvetenskapliga karaktär. När forskare fortsätter att utforska gränsen för materialdesign och karaktärisering, har innovativa tillvägagångssätt som denna ett löfte om att låsa upp nya möjligheter för teknisk innovation och vetenskaplig upptäckt, sa Jeong.
Andra medförfattare på tidningen inkluderar Wenyu Sun, Marcos Calegari Andrade, Liwen Wan, Trevor Willey och Michael Nielsen.
Mer information: Wonseok Jeong et al, Integrating Machine Learning Potential and X-ray Absorption Spectroscopy for Predicting the Chemical Speciation of Disorded Carbon Nitrides, Materialchemistry of Materials (2024). DOI:10.1021/acs.chemmater.3c02957
Journalinformation: Materialens kemi
Tillhandahålls av Lawrence Livermore National Laboratory
