Strävan efter mer produktiva katalysatorer för att skapa hållbara bränslen och råvarukemikalier via elektrokemiska reaktioner har bara blivit lättare.
Drivna av förnybar elektricitet har elektrokatalysatorer som producerar bränslen och kemikalier från vatten, koldioxid eller kväve potentialen att dekarbonatisera den tunga transport- och kemiska industrin. Denna avkolning kan uppnås genom direkt ersättning av fossila bränslen eller lägre energiproduktion av bränslen och kemikalier.
En ny elektrokatalysdatabas med öppen källkod, utvecklad av National Renewable Energy Laboratory (NREL) och dess partners, ger forskare en heltäckande bild av elektrokemisk energiomvandling. Den omfattande informationen möjliggör insikt i de grundläggande faktorerna som styr förändringar i katalysatorprestanda och kan påskynda utformningen av elektrokatalysatorer.
Den nya databasen har utvecklats av Beyond-Density Functional Theory Electrochemistry with Accelerated and Solvated Techniques (BEAST) team. BEAST-konsortiet, som leds av Ravishankar Sundararaman från Rensselaer Polytechnic Institute, inkluderar medarbetare vid NREL, Lawrence Berkeley National Laboratory, University of Colorado Boulder och University of South Carolina.
BEAST-databasen, eller BEAST DB, tillåter experimentella och teoretiska elektrokemister att utforska katalytiska reaktioner i atomskala och se många egenskaper för katalysatorprestanda.
Exempel på kritiska elektrokemiska reaktioner inkluderar omvandling av vatten, koldioxid eller kväve till väte, myrsyra eller andra reducerade kolbaserade molekyler, respektive ammoniak, med hjälp av elektrokatalysatorer. Att förstå de grundläggande egenskaperna under elektrokatalys kan leda till framsteg i katalysatoreffektivitet och produktivitet.
Derek Vigil-Fowler, beräkningsforskaren vid NREL som konceptualiserade BEAST DB, tror att dessa data kan möjliggöra en holistisk förståelse av dessa katalysatorer.
"Att ha standardiserade baslinjeresultat för de mest studerade elektrokatalytiska reaktionerna på ett ställe gör det möjligt för forskare att ha en enda kontaktpunkt för att skaffa sig en grundläggande förståelse för hur deras katalysator fungerar i atomär skala.
"De kan visualisera molekylär adsorption på ytan och laddningsöverföringen som driver elektrokatalytiska reaktioner och förstå hur det varierar mellan katalysatorer och tillämpade potentialområden. Andra kan bygga vidare på dessa beräkningar med nya beräkningar och experiment och göra framsteg inom området," Vigil- sa Fowler.
"Det slutliga målet med BEAST DB är att göra det lättare att utforska katalysatorprestanda och utveckla nya katalysatorer för olika kemiska reaktioner."
Mångfalden av förhållanden i publicerade elektrokemiska experiment och teoretiska beräkningar hindrar en fullständig förståelse av elektrokemiska system. Även om densitetsfunktionsteori (DFT) kan förutsäga katalytiskt beteende, representerar DFT-metoder otillräckligt längd- och tidsskalorna i elektrokemiska reaktioner, särskilt vid det dynamiska elektrod-elektrolytgränssnittet.
BEAST DB använder ett systematiskt ramverk som övervinner DFT-brister och exakt modellerar elektrokemiska system, vilket ger tydliga baslinjer för elektrokatalysatorprestanda och fungerar som en byggsten för ytterligare teoretisk utveckling.
Databasen använder också enhetliga beräkningsinställningar, en viktig del som saknas i litteraturen som gör det lättare att jämföra katalytisk aktivitet och produktivitet mellan olika elektrokatalysatorer och under olika förhållanden.
En detaljerad inblick i tusentals katalytiska reaktioner
BEAST DB använder stora kanoniska metoder för att modellera ab initio elektrokemisk solvatisering för elektrolyter för att generera prestandadata på mer än 24 000 molekyl-katalysatorkombinationer, där forskare kan utforska reaktionsenergin för olika transformationer på katalytiska ytor.
Databasen innehåller lovande elektrokatalysatorer för koldioxidreduktionsreaktionen, syrereduktionsreaktionen, syreutvecklingsreaktionen, kvävereduktionsreaktionen och väteutvecklingsreaktionen. Användare kan sortera och visa efter beräkningstyper, inklusive absorbatformel, katalysatorsammansättning och katalysatoraspekt.
Varje reaktionstyp länkar till en dedikerad beräkningssida som tillhandahåller mer reaktionsdata, inklusive en interaktiv 3D-plot av beräkningen för att visualisera den fysiska strukturen och plotten av laddningen på molekylen och den katalysatoraktiva platsen.
Användare kan också ladda ner en POSCAR-strukturfil för enkel användning med andra visualiserings- och analysverktyg som standard till material- och katalysgemenskaperna.
BEAST-teamet tillhandahåller konverteringsskript till det format som behövs för mjukvarupaketen som driver BEAST DB—JDFTx och BerkeleyGW—för att reproducera databasresultaten och utföra ytterligare beräkningar för att ge ytterligare vetenskaplig insikt.
Var och en av ovanstående databasegenskaper kan hjälpa forskare att rationalisera varför katalysatorer är lika effektiva som de är under elektrokatalys, medan själva data och förmågan att bygga på den möjliggör skapandet av maskininlärningsmodeller som hjälper till att informera om konstruktionen av nya katalysatorer.
Jacob Clary, en tillämpad forskare vid NREL som arbetar i BEAST-teamet som var avgörande för att utveckla BEAST DB, är hoppfull om att databasen kommer att bli ett viktigt verktyg för forskarsamhället inom elektrokatalys.
"Jag tycker att BEAST-konsortiet överlag är spännande eftersom vi utvecklar toppmoderna verktyg för att modellera elektrokatalytiska system med högre kvalitet och lägre beräkningskostnad än befintliga metoder," sa Clary.
Taylor Aubry, en beräkningsforskare vid NREL och bidragsgivare av data till BEAST DB, ser också fram emot värdet som databasen kommer att ge.
"Jag förväntar mig att studier som möjliggörs av BEAST DB kommer att ge ovärderliga insikter i de otaliga processer som krävs för att förverkliga en hållbar, kolfri framtid, där elektrokemisk katalys tar en central roll," sa Aubry.
Bill Tumas, biträdande laboratoriechef för NREL:s direktorat för material, kemi och beräkningsvetenskap, sa:"Mångsidigheten och mängden data i BEAST DB kommer att räcka långt för att hjälpa forskare att förstå, förutsäga och kontrollera utformningen av elektrokatalysatorer." P>
"Upptäckten av innovativa elektrokatalysatorer som möjliggör produktion av hållbara bränslen och råvarukemikalier har precis blivit lättare med detta värdefulla verktyg."
BEAST-teamet kommer att samarbeta med elektrokatalysforskare i deras nästa omgång av datagenerering och uppmuntrar input och samarbeten från databasens användare. Nästa version kommer att innehålla mer komplexa representationer av katalysatorytor och reaktioner, t.ex. defekter, yttäckning och gittersyremekanismer.
Tillhandahålls av National Renewable Energy Laboratory
