En beräkningsmetod för att hitta övergångstillstånd i kemiska reaktioner, som kraftigt minskar beräkningskostnaderna med hög tillförlitlighet, har utvecklats. Jämfört med den mest använda befintliga metoden, minskar föreliggande metod den totala beräkningskostnaden med cirka 50 till 70 %.
Utvecklingen, tillgänglig på GitHub, är redo att påskynda framsteg inom materialvetenskap, vilket gör utforskningen av kemiska reaktioner mer tillgänglig och effektiv. Detta kan leda till snabbare vetenskapliga upptäckter och tekniska innovationer.
I kemiska reaktioner omvandlas ämnen från ett energistabilt tillstånd till ett annat och passerar genom ett instabilt övergångstillstånd. Denna process liknar att hitta den lägsta höjdvägen över ett berg när man korsar från ena sidan till den andra. Att förstå övergångstillståndet – toppen av denna metaforiska bergsväg – är avgörande för en djupgående förståelse av reaktionsmekanismer.
Men på grund av dessa tillstånds övergående och instabila karaktär är deras experimentella observation och identifiering utmanande, vilket ofta kräver beräkningsutforskning.
Denna studie fokuserar på beräkningsmetoder för att hitta ett övergångstillstånd mellan en känd reaktant och en produkt. Denna typ av övergångstillståndssökning optimerar vägen som förbinder produkten och reaktanten så att den passerar genom övergångstillståndet. Eftersom sökvägen vanligtvis representeras av flera punkter på banan (ofta kallade bilder), optimeras banan faktiskt genom att bilderna uppdateras stegvis.
Den vanligaste metoden idag är Nudged Elastic Band (NEB) metoden. En av de största utmaningarna med denna metod är att den är beräkningsmässigt dyr. Det finns två huvudorsaker till detta. En är att det krävs ett stort antal bilder för att öka upplösningen i sökningen. Det andra skälet är att sökprincipen inte är variationsrik (dvs. minimerar en objektiv funktion), så antalet uppdateringar per bild tenderar också att vara stort.
Den nyligen implementerade metoden i denna studie löser dessa problem innovativt. För det första kan antalet bilder reduceras till cirka 3, eftersom endast området runt övergångsläget är intensivt genomsökt. Dessutom är sökprincipen variationsrik, så den kan lösas mer effektivt. Specifikt definieras objektivfunktionen som linjeintegralen av exponentialen för energin längs banan.
Den nya metodens prestanda utvärderades på 121 kemiska reaktioner och resultaten jämfördes med NEB-metoden och dess förbättrade version. För det första identifierade den föreliggande metoden korrekt övergångstillstånd i 98 % av fallen. Denna noggrannhet är mycket högre än NEB-metoden och jämförbar med den förbättrade versionen. För det andra visade den nuvarande metoden en betydande minskning av den totala beräkningskostnaden – cirka 70 % mindre än NEB-metoden och 50 % mindre än dess förbättrade version.
För att underlätta en bredare tillämpning har forskarna gjort sitt beräkningsprogram tillgängligt på GitHub. Skrivet i Python och designat för att användas med Atomic Simulation Environment (ASE), låter det forskare enkelt utforska övergångstillstånd genom att specificera reaktanter och produkter.
Om man ser framåt är konsekvenserna av denna forskning enorma. Genom att göra sökningar i övergångstillstånd enklare och snabbare är metoden redo att påskynda forskning och utveckling inom alla naturvetenskapliga områden med hjälp av beräkningskemi.
Forskningen publiceras i Journal of Chemical Theory and Computation .
Mer information: Shin-ichi Koda et al, Locating Transition States by Variational Reaction Path Optimization with an Energy-derivative-free Objective Function, Journal of Chemical Theory and Computation (2024). DOI:10.1021/acs.jctc.3c01246
Tillhandahålls av National Institutes of Natural Sciences
