Fotokatalytisk vattenklyvning med hjälp av halvledare betraktas som en lovande teknik för att producera vätebränsle från solenergi. Syreutvecklingens halvreaktion har visat sig vara flaskhalsen för fotokatalytisk total vattenuppdelning på grund av den höga energibarriären och den tröga kinetiken. Det är en stor utmaning att utveckla effektiva fotokatalysatorer för att främja vattenoxidation.

I likhet med grafenkolnitrid har π-stackade kovalenta triazinstrukturer (CTF) fått stor uppmärksamhet vid fotokatalytisk vattendelning under de senaste åren. Den helt konjugerade strukturen med de vanliga kanalerna i det kristallina nätverket kommer att tillhandahålla definierade vägar för effektiv laddningsbärartransport och hämma laddningsbärarrekombinationen.

Den rika kvävehalten resulterar naturligtvis i den extraordinära heteroatomiska effekten (HAE), som kan påverka elektronfördelningen inom strukturen. Dessutom inkluderar distinkta fördelar med CTF:er deras fysikalisk-kemiska egenskaper, såsom bandgappositionen och fotoaktivitet, möjligheten att systematiskt justeras genom val av monomerer, syntesstrategierna och introduktionen av samkatalysator.

Flera strategier har föreslagits för att främja den fotokatalytiska syreutvecklingseffektiviteten, inklusive justering av elektrondonerande fenylenheter, ökad kristallinitet hos skelettet och exfoliering av bulkmaterialen till ultratunna nanoark. De flesta ansträngningarna har dock fokuserats på den strukturella utformningen av CTF:er eller att förbättra effektiviteten för överföring av laddningsbärare, medan samkatalysatorer till stor del har förbisetts.

Det bör noteras att de metallbaserade samkatalysatorerna lätt aggregerar för att bilda nanopartiklar på grund av deras höga ytenergier, och endast en liten del av atomerna på ytan av dessa nanopartiklar kan betraktas som aktiva platser, vilket kraftigt minskar den fotokatalytiska effektiviteten. Därför, inspirerad av den enda atomära katalysatorn, är utvecklingen av högkristallina CTF:er med lämplig energibandstruktur i kombination med single-site-samkatalysatorn ett effektivt tillvägagångssätt för att uppnå högpresterande fotokatalytisk OER.

Nyligen föreslog professor Bien Tan, Xiaoyan Wang och medarbetare från Huazhong University of Science and Technology, Kina, en effektiv strategi för att förankra enskilda koboltställen i ett bipyridinbaserat kovalent triazinramverk (CTF-Bpy) för att förbättra fotokatalytisk syreutveckling . Uppsatsen är publicerad i Chinese Journal of Catalysis .

Den nyutvecklade CTF-Bpy-Co-katalysatorn har uppvisat anmärkningsvärda förbättringar i fotokatalytisk syreutvecklingsprestanda, med en syreutvecklingshastighet på upp till 3 359 μmol g ^–1 h ^–1 under den första 1 timmen och en genomsnittlig syreutvecklingshastighet på upp till 1 503 μmol g ^–1 h ^–1 under 5 timmar (λ ≥ 420 nm), vilket överstiger de flesta av de rapporterade porösa organiska polymererna.

Detta innovativa tillvägagångssätt kan erbjuda värdefulla insikter för att uppnå överlägsen prestanda vid fotokatalytisk total vattenuppdelning utan behov av offermedel.

Mer information: Ruixue Sun et al, Anchoring single Co-sites on bipyridine-based covalent triazin framework for efficient photocatalytic oxygen evolution, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64552-8

Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences