Stark metall-stödinteraktion (SMSI) är ett av de viktigaste begreppen inom heterogen katalys. Utlöst av förbehandling eller reaktionsprocesser kan de understödda metallnanopartiklarna vara delvis eller helt inkapslade av bärarhärledda överskikt, vilket påverkar den katalytiska prestandan hos understödda metallkatalysatorer. Emellertid är bildningsmekanismen för SMSI-tillståndet fortfarande oklart.
Nyligen föreslog ett forskarlag under ledning av prof. Fu Qiang från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) en gasfasmigreringsväg för bildandet av SMSI. Detta arbete publicerades i Angewandte Chemie International Edition .
Hittills har två diffusionsvägar av de bärarhärledda arterna på metallytan föreslagits, inklusive gränssnittslegering och ytmigrering.
I detta arbete placerade forskarna ZnO-partiklar och Cu/Al2 O3 pulver i en mikroreaktor i dubbelbäddsläge (ZnO||Cu/Al2 O3 ). Genom att utnyttja gasfasmigrering av Zn-arter i CO2 /H2 atmosfär (0,5 % CO2 /H2 , 450°C), fann de att en självbegränsande tunn ZnOx överskiktet växte på ytan av Cu-nanopartiklar (Cu@ZnOx ) i Cu/Al2 O3 katalysator utan överdriven avsättning och aggregation av ZnOx arter. Således erhöll de ett optimalt antal ZnOx -Cu-gränssnittsplatser, vilket förbättrade metanolsyntesaktiviteten.
Dessutom visade forskarna att bildandet av den självbegränsade Cu@ZnOx inkapslingsstrukturen berodde på avdunstning av Zn-atomer från ZnO-partiklarna, migration till Cu/Al2 O3 katalysator och ytterligare avsättning på Cu-ytan för att bilda ZnOx överskikt under den synergistiska effekten av att reducera H2 och oxiderande CO2 komponenter vid behandlingstemperaturen.
"Vårt arbete belyser den gasfas-migrationsväg som induceras av redoxatmosfären vid hög temperatur till bildandet av inkapslingsstrukturen eller det klassiska SMSI-tillståndet", säger professor Fu.
Mer information: Tongyuan Song et al, Enhanced Metanol Synthesis over Self-Limited ZnOx Overlayers on Cu Nanoptics Formed via Gas-Phase Migration Route, Angewandte Chemie International Edition (2023). DOI:10.1002/anie.202316888
Journalinformation: Angewandte Chemie International Edition
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
