Metan (CH4 ) och koldioxid (CO2). ) är de två huvudsakliga växthusgaserna som orsakar global uppvärmning. Torrreformering av metan (DRM)-teknik kan samtidigt använda två växthusgaser för att producera väte (H2 ) och kolmonoxid (CO), vilket innebär att DRM är en av de idealiska strategierna för att minska växthuseffekten.
Däremot CH4 och CO2 har hög termodynamisk stabilitet, så den konventionella termiska DRM-processen kräver alltid hög termisk energi för att aktivera CH4 och CO2 . Utvecklingen av fotokatalytisk teknologi ger fler möjligheter att initiera DRM-reaktioner under milda förhållanden.
På grund av den snabba rekombinationen av fotoexciterade laddningsbärare är emellertid den fotokatalytiska effektiviteten fortfarande otillfredsställande. Det har rapporterats att konstruktionen av inbyggda elektriska fält i fotokatalysatorer är en pålitlig strategi för att förbättra laddningsöverföringsdynamiken. Därför förväntas design av fotokatalysatorer med interna elektriska fält för att kontrollera laddningsöverföringsbeteendet hantera ovanstående utmaning.
Nyligen rapporterade forskarteamen under ledning av professor Huimin Liu från Liaoning University of Technology, Kina och Dr Jordi García-Antón från Universitat Autònoma de Barcelona (UAB) en översiktsartikel som introducerade de senaste framstegen med inbyggda elektriska fält -assisterad fotokatalytisk torrreformering av metan. Denna recension publicerades i Chinese Journal of Catalysis .
Denna artikel introducerar först den grundläggande reaktionsmekanismen för DRM och traditionella termiska katalysatorer för DRM. Därefter sammanfattades fördelarna och potentiella fotokatalytiska material för fotokatalytisk DRM (PDRM) tillämpning, med fokus på tre typer av fotokatalysatorer med inbyggda elektriska fält:
(1) Ferroelektriska materialbaserade fotokatalysatorer, som genererar inbyggda elektriska fält genom permanent spontan polarisering från ferroelektriska effekter.
(2) Fotokatalysatorer med heteroövergångsstrukturer, som utlöser ett internt elektriskt fält vid heterogränssnittet. På grund av den förskjutna gapstrukturen i typ-II heterojunctions bildas ett internt elektriskt fält vid gränssnittet, vilket resulterar i de separerade oxidations- och reduktionsprocesserna över olika halvledarytor. Dessutom kan Z-schemat heterojunction bibehålla laddningsbärare med hög redox genom ett elektriskt gränssnittsfält för att rekombinera laddningar med låg redoxförmåga. Således kan PDRM-effektiviteten förbättras genom olika heteroövergångsstrukturer.
(3) Fotokatalysatorer med inbyggda termoelektriska fält genererade av lokal ytplasmonresonans (LSPR). Metallnanopartiklar är lämpliga kandidater för att accelerera laddningsöverföring och aktivera reaktanter genom resonans, vilket leder till diskontinuerliga elektroniska strukturer i metaller som skapar lokala elektriska fält mellan metallnanopartiklarna och synligt-nära-infrarött (Vis-NIR) ljus.
Flera studier har visat att aktiviteten och selektiviteten hos en specifik produkt ökas av plasmonassisterad fotokatalys, vilket belyser den stora potentialen hos LSPR för att förbättra fotokatalytisk (eller fototermisk-katalytisk) effektivitet. Utöver ovanstående fotokatalysatorer leder utvecklingen av PDRM-teknologi till fler krav för att förstå reaktionsmekanismen eller belysa rollen av specifika komponenter i fotokatalysatorer.
Därför introducerar denna recension också avancerad in-situ karakteriseringsteknik och teoretiska beräkningar, vilket ger grundläggande kunskaper för unga forskare som är engagerade i detta område i tidiga skeden.
Även om många ansträngningar har gjorts inom PDRM-området, finns det fortfarande vissa utmaningar som måste övervinnas. Baserat på befintliga forskningsresultat, slutligen, sammanfattar denna översikt de viktigaste utmaningarna och föreslår genomförbara strategier, vilket uppmuntrar till mer djupgående undersökningar inom detta område i framtiden.
Mer information: Yiming Lei et al, Nya framsteg inom den inbyggda elektriska fältassisterade fotokatalytiska torrreformeringen av metan, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64520-6
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences