Starkfält mellan-infraröd excitation gör det möjligt att driva gittervibrationer av en kristall in i den mycket anharmoniska regimen. Här, atomerna oscillerar inte bara vid sin grundfrekvens utan också vid övertoner, så kallade högre övertoner. Mätningen av denna atomrörelse långt borta från jämvikt gör det möjligt att rekonstruera den interatomära potentialen. Kredit:Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter
En grupp forskare under ledning av Andrea Cavalleri vid Max Planck Institute for Structure and Dynamics of Matter (MPSD) i Hamburg har visat en ny metod som möjliggör exakta mätningar av de interatomiska krafterna som håller kristallina fasta ämnen samman. Papperet som undersöker fastämnenas interatomiska potential genom starkfält, olinjär fonologi, publicerad online i Natur , förklarar hur en terahertz-frekvens laserpuls kan driva mycket stora deformationer av kristallen. Genom att mäta de mycket ovanliga atombanorna under extrema elektromagnetiska transienter, MPSD -gruppen kan rekonstruera hur styva atombindningarna är på stora avstånd från jämviktsarrangemangen. Detta lovar ny inblick i materiens mekaniska egenskaper och deras instabilitet nära fasförändringar.
Kristaller hålls samman av extremt starka krafter, som bestämmer alla deras termiska och mekaniska egenskaper. Temperaturen vid vilken ett specifikt material smälter eller ändrar form och materialets motståndskraft mot tryck och skjuvningsförvrängningar bestäms alla av detta "kraftfält". Det är grunden för varje läroboksbeskrivning av ett material och beräknas rutinmässigt med sofistikerade teoretiska metoder. Fortfarande, hittills har inget experiment kunnat kvantitativt validera dessa beräkningar eller åtminstone mäta kraftfältet.
I en ny studie av MPSD -gruppen som leds av Andrea Cavalleri, ultrakorta laserblixtar vid mellaninfraröda frekvenser användes för att flytta atomer långt bort från deras jämviktsarrangemang. Genom att mäta hur samma atomer fick att ringa efter att impulsen stängts av, forskargruppen MPSD skulle kunna rekonstruera karaktären hos de krafter som håller ihop kristallen.
"Vi använder starka laserfält för att driva atomerna till förskjutningar där deras dynamik inte längre kan beskrivas inom den harmoniska approximationen, "förklarar Alexander von Hoegen, doktorsexamen vid MPSD och första författare till denna uppsats. "I den här situationen, de återställande krafterna som verkar på atomerna är inte längre linjära proportionella mot förskjutningarna från jämviktslägena, som de skulle vara i fallet med små svängningar i en pendel."
Sådan olinjär fononik manifesteras till exempel av det faktum att atomerna inte bara oscillerar med sin naturliga frekvens, men också vid flera övertoner, de så kallade högre övertoner som observerats i denna studie.
Motsvarande atomförskjutningar, enorm på skalan för de interatomiska avstånden, är ändå bara i storleksordningen några få pikometrar, det är en miljonedel av en miljarddel av en meter. Vibrationerna spårades med en sekund, ännu kortare laserpuls. Även om atomerna visade sig svänga med hastigheter över 1000 m/s, deras rörelse kan spåras i extremt långsam rörelse. Denna tidsupplösta mätning var nyckeln till att rekonstruera krafterna som verkar på atomerna.
Detta arbete av MPSD fastställer en ny typ av olinjär spektroskopi som fångar en av de mest grundläggande mikroskopiska egenskaperna hos material, betonar kraften i nya avancerade optiska källor och banar väg för en framtid, ännu mer insiktsfull klass av experiment på Hamburgs röntgenfria elektronlaser.