Om du vill förstå hur ett material ändras från en konfiguration på atomnivå till en annan, det räcker inte att ta ögonblicksbilder av före-och-efter-strukturer. Det skulle vara bättre att spåra detaljer om övergången när det händer. Detsamma gäller för att studera katalysatorer, material som påskyndar kemiska reaktioner genom att sammanföra viktiga ingredienser; den avgörande åtgärden utlöses ofta av subtila förändringar i atomskala i mellanstadier.

"För att förstå strukturen för dessa övergångsstater, vi behöver verktyg för att både mäta och identifiera vad som händer under övergången, "sade Anatoly Frenkel, en fysiker med ett gemensamt möte vid U.S. Department of Energy's Brookhaven National Laboratory och Stony Brook University.

Frenkel och hans medarbetare har nu utvecklat ett sådant "fasigenkännings" -verktyg-eller mer exakt, ett sätt att extrahera "dolda" signaturer av en okänd struktur från mätningar gjorda av befintliga verktyg. I en tidning som just publicerades i Fysiska granskningsbrev , de beskriver hur de tränat ett neuralt nätverk för att känna igen funktioner i ett materials röntgenabsorptionsspektrum som är känsliga för atomer i mycket fin skala. Metoden hjälpte till att avslöja detaljer om de atomarrangemang som järn genomgår under en viktig men dåligt förstådd fasförändring.

"Denna nätverksträning liknar hur maskininlärning används i teknik för ansiktsigenkänning, "Frenkel förklarade. I den tekniken, datorer analyserar tusentals bilder av ansikten och lär sig känna igen viktiga funktioner, eller beskrivare, och skillnaderna som skiljer individer åt. "Det finns ett samband mellan vissa funktioner i data, "Frenkel förklarade." På språket i våra röntgendata, korrelationerna finns mellan intensiteten hos olika regioner i spektra som också har direkt relevans för den underliggande strukturen och motsvarande fas. "

Nätverksträning

För att få det neurala nätverket redo för "fasigenkänning" - det vill säga, för att kunna känna igen de viktigaste spektralfunktionerna - forskarna behövde en bilduppsättning.

Janis Timosjenko, en postdoktor som arbetar med Frenkel på Stony Brook och huvudförfattare på tidningen, hanterade den utmaningen. Först, han använde molekylära dynamiska simuleringar för att skapa 3000 realistiska strukturmodeller som motsvarar olika faser av järn och olika grader av störning.

"I dessa modeller, vi ville redogöra för de dynamiska effekterna, så vi definierar krafterna som verkar mellan olika atomer och vi låter atomerna röra sig som påverkade av dessa krafter, Sa Timosjenko. Sedan, med väletablerade metoder, han använde matematiska beräkningar för att härleda röntgenabsorptionsspektra som skulle erhållas från var och en av dessa 3000 strukturer.

"Det är inte ett problem att simulera ett spektrum, "Timosjenko sa "det är ett problem att förstå dem bakåt - börja med spektrumet för att komma till strukturen - det är därför vi behöver det neurala nätverket!"

Efter att ha använt Timosjenkos modellerade spektraldata för att träna nätverket, forskarna satte sin metod på prov med hjälp av verkliga spektrala data som samlats in när järn genomgick fasövergången.

"Det finns inte många experimentella metoder för att övervaka denna övergång, som händer vid ganska höga temperaturer, "Sade Timosjenko." Men våra medarbetare - Alexei Kuzmin, Juris Purans, Arturs Cintins, och Andris Anspoks från Institute of Solid State Physics vid Lettlands universitet, min tidigare institution-utförde detta riktigt fina experiment på ELETTRA-synkrotronen i Italien för att samla röntgenabsorptionsdata om denna fasövergång för första gången. "

Det neurala nätverket kunde extrahera relevant strukturinformation från röntgenabsorptionsspektrumet av järn-i synnerhet den radiella fördelningsfunktionen, vilket är ett mått på separationerna mellan atomer och hur troliga de olika separationerna är. Denna funktion, unik för alla material, är nyckeln som kan låsa upp de dolda detaljerna i strukturen, enligt Frenkel. Det gjorde det möjligt för forskare att kvantifiera förändringar i täthet och koordinering av järnatomer under övergången från ett atomarrangemang till ett annat.

Ytterligare applikationer

Förutom att vara användbart för att studera dynamiken i fasförändringar, denna metod kan användas för att övervaka arrangemanget av nanopartiklar i katalysatorer och andra material, säger forskarna.

"Vi vet att nanopartiklar i katalytiska material förändrar sin struktur under reaktionsförhållanden. Det är verkligen viktigt att förstå övergångsstrukturen - varför den förändras, och hur det påverkar katalytiska egenskaper och processer, Sa Timosjenko.

Nanopartiklar tar också ofta på sig strukturer som ligger någonstans mellan kristallint och amorft, med strukturella variationer mellan ytan och massan. Denna metod bör kunna reta isär dessa skillnader så att forskare kan bedöma deras relevans för materialprestanda.

Metoden skulle också vara användbar för att studera heterogena material (som är gjorda av en kombination av partiklar med olika storlekar och former) och isomerer av samma partikel (som innehåller samma antal atomer men skiljer sig åt i deras arrangemang).

"Ingen teknik kan avbilda positioner av atomer i tre dimensioner med sådan precision för att berätta vad som är skillnaden mellan deras former. Men om vi mäter denna radiella fördelningsfunktion, det finns en chans att skilja dem åt - och ta upp viktiga frågor om heterogenitetens roll i katalys, "Sa Frenkel.