DESY- och MPSD-forskare har skapat övertoner av hög ordning från fasta ämnen med kontrollerade polarisationstillstånd, dra nytta av både kristallsymmetri och attosekunds elektronisk dynamik. Den nyligen demonstrerade tekniken kan hitta spännande tillämpningar inom petahertz-elektronik och för spektroskopiska studier av nya kvantmaterial.

Den olinjära processen för generering av övertoner av hög ordning (HHG) i gaser är en av hörnstenarna i attosecond-vetenskapen. En attosecond är en miljarddels miljarddels sekund) och används flitigt inom många vetenskapsområden, inklusive fysik, kemi och biologi. Detta starkfältsfenomen omvandlar många lågenergifotoner från en intensiv laserpuls till en foton med mycket högre energi. Medan HHG-processen är välkänd i atomära och molekylära gaser, mekanismen bakom frekvensomvandling i fasta material är för närvarande fortfarande föremål för vetenskaplig kontrovers.

Genom att kombinera HHG-experiment och state-of-the-art teoretiska simuleringar, forskare från Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY) och Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter (MPSD) vid Center for Free-Electron Laser Science (CFEL) i Hamburg introducerar nu polarisationstillståndsupplöst högharmonisk spektroskopi av fasta ämnen, som tillåter djupare insikter i både elektronisk och strukturell dynamik som inträffar på tidsskalor kortare än en svängning av ljusfältet. Deras arbete är nu publicerat i Naturkommunikation .

De emitterade övertonsfälten kan oscillera på ett linjärt sätt, eller så kan de rotera elliptiskt eller cirkulärt med medurs eller moturs handedness (så kallad helicity) – precis som en ljusskruv. Forskarna avslöjar nu hur övertonernas polariseringstillstånd och deras handenhet kodar värdefull information om kristallstrukturen och ultrasnabb starkfältsdynamik, och hur övertonernas polariseringstillstånd kan kontrolleras. Dessutom, eftersom övertonerna skapas inom en enstaka period av det inträffade körfältet, metoden kommer i sig med en temporal upplösning under optisk cykel.

Detta arbete undersöker prototypmaterialen kisel och kvarts för att etablera den nya spektroskopiska tekniken. Ändå är metoden mångsidig och förväntas hitta viktiga tillämpningar i framtida studier av nya kvantmaterial såsom starkt korrelerade material, topologiska isolatorer, och magnetiska material.