Illustration av den ultrasnabba sträckningen och böjningen av en linjär triatomisk molekyl och efterföljande direktavbildning med laserinducerad elektrondiffraktion. Kredit:ICFO/K. Amini och U. Jena
Att kunna se hur molekyler böjs, sträcka, bryta eller transformera under kemiska reaktioner kräver state-of-the-art instrument och tekniker som kan observera och spåra alla atomer i en molekyl med hög subatomär rumslig och tidsmässig upplösning.
För ungefär 20 år sedan, forskare kom på idén att använda molekylens egna elektroner för att ta ögonblicksbilder av strukturen och för att se den molekylära reaktionen i realtid. Ett genombrott för avbildning av komplexa molekyler kom 2016 när forskarna, leds av ICREA Prof. vid ICFO Jens Biegert, uppnått den erforderliga rumsliga och tidsmässiga upplösningen för att ta ögonblicksbilder av molekylär dynamik utan att missa några händelser, rapportering om avbildning av molekylär bindningsupplösning i acetylen (C 2 H 2 ) i Vetenskap .
Nu, forskargruppen har gått längre än sin tidigare upptäckt och nått ytterligare en milstolpe. I en nyligen publicerad studie publicerad i Proceedings of the National Academy of Sciences ( PNAS ), ICFO-forskare Dr. Kasra Amini, Dr Michele Sclafani, Dr Tobias Steinle, Aurelien Sanchez, leds av ICREA Prof. vid ICFO Dr. Jens Biegert, har observerat den strukturella böjningen och sträckningen av den triatomära molekylföreningen koldisulfid, CS 2 .
För att observera detta fenomen, forskarna använde laserinducerad elektrondiffraktion, en elektronmikroskopteknik i molekylär skala som fångar rena ögonblicksbilder av molekylens geometri med kombinerad subatomisk pikometer (pm; 1 pm =10- 12 m) och attosekund spatio-temporal resolution. De rapporterade att de ultrasnabba modifieringarna i molekylstrukturen drivs av förändringar i molekylens elektroniska struktur, styrs av Renner-Teller-effekten. Denna effekt är nyckeln för viktiga triatomära molekyler som koldisulfid, CS 2 , eftersom det kan bestämma specifika kemiska reaktioner i jordens atmosfär som kan, till exempel, påverka klimatförhållandena.
Nu, för första gången, teamet har direkt avbildat denna effekt i sitt experiment, få ögonblicksbilder i realtid, att se molekylen sträcka sig symmetriskt och böja sig i en linjär-till-böjd strukturell övergång inom ~85 fs (åtta lasercykler). Detta var möjligt tack vare användningen av ett toppmodernt kvantmikroskop bestående av:(i) en mellaninfraröd 3,1 µm intensiv, femtosekundlasersystem som lyser upp en enda CS 2 molekyl med 160, 000 laserpulser per sekund, och (ii) en reaktionsmikroskopspektrometer som samtidigt kan detektera den fullständiga tredimensionella rörelsemängdsfördelningen av elektron- och jonpartiklarna som genereras från joniserings- och undercykelrekollisionsavbildning av en enda isolerad molekyl.
För att bekräfta deras experimentella fynd, teamet utförde också avancerade kvantdynamiska teoretiska simuleringar, och verifierade överensstämmelsen mellan teoretiska och observationsresultat, bekräftar att ultrasnabb linjär-till-böjd övergång är, verkligen, aktiveras av Renner-Teller-effekten. Fynden innebär ett stort steg framåt för att förstå de underliggande effekterna som äger rum i molekylära dynamiska system.
