Schematisk över den hemmabyggda installationen för laserkarakterisering, livstidsmätning, och polarisationsberoende k-rumsfotoluminescens (PL) spektroskopi. Kredit:Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS), doi:https://doi.org/10.1073/pnas.1909948116
Inom kvantfysik, Rydberg-excitoner med högt principvärde kan uppvisa starka dipol-dipol-interaktioner. Dock, polaritoner (kvasipartiklar) med en excitonisk beståndsdel i ett exciterat tillstånd, kända som Rydberg exciton polaritons (REPs) återstår att observeras experimentellt. I en nyligen publicerad studie nu publicerad på Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS) . Wei Bao och ett tvärvetenskapligt forskargrupp vid fysiska institutioner, elektronik och National Science Foundation (NSF) Nanoscale Science and Engineering Center i USA, observerade bildandet av REPs i en enkristall CsPbBr 3 (cesiumblybromid) perovskithålighet; utan några yttre fält. Forskarna noterade att polaritonerna uppvisar starkt olinjärt beteende, vilket leder till ett koherent polaritonkondensat med ett framträdande blått skift. REP:erna i CsPbBr 3 kaviteten var mycket anisotrop (visade olika egenskaper i olika riktningar) med ett stort utrotningsförhållande på grund av perovskitens ortorombiska kristallstruktur.
Kvantkoherens är endast möjlig i närvaro av starka interaktioner mellan excitonpolaritoner på grund av deras excitoniska beståndsdelar. Observationerna av Bao et al. belysa vikten av många kroppsfysik i koherenta polaritonsystem som involverar exciterade tillstånd av högre ordning och banar väg för att utforska ytterligare koherenta interaktioner. Ytterligare undersökningar kommer att gynna solid-state kvantinformationsteknik.
Solid-state cavity quantum electrodynamics (CQED) kan leverera extraordinär kontroll av interaktioner med lätt materia inom en mängd fotoniska strukturer. Förutom att helt enkelt modifiera den fotoniska tätheten av tillstånd i den svaga kopplingsregimen, CQED kan också underlätta bildandet av nya, hybrid ljus-materia kvasipartiklar kända som kavitetspolaritoner. Kavitetspolaritoner skapas i halvledarmikrokaviteter (MC) på grund av stark koppling mellan excitoner och fotoner, där kopplingshastigheten kan vara snabbare än förlusthastigheterna för beståndsdelarna. De bosoniska kvasipartiklarna hade en liten effektiv massa från sin fotoniska komponent för att ärva starka interaktioner från sin excitoniska komponent. Denna kombination möjliggjorde rika kvantoptiska fenomen som polaritonkondensering, superfluiditet och kvantvirvlar - liknande de som observeras i kalla atom Bose-Einstein kondensat (BEC), fastän vid högre temperaturer.
Nya blyhalogenidperovskiter med Rydbergs excitonserier är utmärkta kandidater för att undersöka exciton-polaritontillstånd och polaritonkondensation för framtida kvantfotoniska kretsar. Fysiker hade nyligen lovande demonstrerat polaritonlasning baserat på markens excitontillstånd i en CsPbCl 3 mikrokavitet. I det nuvarande arbetet, Bao et al. visade bildningen av hybridexcitonpolaritoner i en enkristallperovskit CsPbCl 3, inklusive nya REP:er utan externa fält. Viktigt, de nådde Bose-Einstein-kondensationen (ett exotiskt kvantfenomen som observerats i utspädda atomgaser) av polaritoner med ett framträdande blått skifte. Polaritonerna var anisotropa och de observerade, exakt polariseringskontroll var en nödvändig förutsättning för kvantoptisk informationsbehandling. Arbetet bygger ett stort steg framåt i solid-state kvantfotoniska system och erbjuder en unik plattform för nya kvantkoherenta många kroppspulser. Parallellt, forskningen öppnar också en ny dörr till solid-state kvantfotoniska tillämpningar inom kommunikation och beräkning av kvantinternet.
Schema för CsPbBr3 mikrohålrumsanordningar och materialkarakterisering. (A) CsPbBr3 mikrokaviteten består av en 16-pars SiO2/Ta2O5 bottenfördelad Bragg-reflektor (DBR), CVD-odlade CsPbBr3 mikroplattor med en tjocklek på 416 nm, och en 55 nm tjock Ag-topspegel. Kristallaxlarna är också indikerade. (B) Atomic force microscopy-bild av den enhetliga CsPbBr3 kvadratformade enkristallperovskiten som används i kombination med den nedre DBR-spegeln i de experiment som sammanfattas i figur 2. Kristallaxlarna är också märkta. (Skalstapel:10 µm.) (C) Den DFT-beräknade stabila kristallstrukturen för ortorhombisk CsPbBr3, med märkt a, b, och c kristallina axlar. Denna struktur resulterar i nästan identiska brytningsindex längs a- och c -axlarna, och ett tydligt annorlunda brytningsindex längs b -axeln. (D) Det icke-selektiva absorptionsspektrumet för polarisationen av enkristall CsPbBr3-film på glimmer vid 100 K. En framträdande E1-excitonabsorptionstopp i grundtillstånd visas tydligt tillsammans med det exciterade n =2 Rydberg-exciton-E2-tillståndet. (E) Beräknade PBE- och G0W0-bandstrukturer för ortorombisk CsPbBr3. Med införandet av spin -orbit -koppling, det PBE-beräknade bandgapet korrigeras till 2,5 eV av G0W0, stämmer väl överens med experimenten. Viktigt, till skillnad från GaAs, CsPbBr3 har inga degenererade eller närliggande bandtillstånd vid lednings- eller valansbandskanter (Γ-punkt). Kredit:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
Forskargruppen valde metallhalogeniden perovskit (CsPbCl 3 ) som excitonvärd på grund av dess överlägsna kemiska stabilitet och emissionseffektivitet jämfört med organiska-oorganiska halogenidperovskiter. För att undersöka de starka ljus-materia-interaktionerna i dessa excitoniska tillstånd inbäddade de CsPbCl 3 mikroplatta i en Fabry-Perots plana hålighet (grundläggande byggsten för laserinterferometrar). Denna höga hålighetskvalitet bidrog till bildandet av en REP på grund av det skarpa gränssnittet mellan perovskiten och metallspegeln i installationen, tillsammans med minskade metallabsorptionsförluster vid kryogena temperaturer.
Bao et al. observerade den koherenta kopplingen av dessa tillstånd och kavitetsfotoner med hjälp av k-rymdspektroskopi efter kylning av proverna till 90 K. De utförde k-rymdskarakteriseringen med användning av selektiv linjär polarisation för fotoluminescens (PL) och reflektivitetsmätningar. De mätte PL med en icke-resonant pumplaser på 460 nm och fullbordade reflektionsmätningarna med en icke-polariserad volframhalogenvit ljuskälla. Teamet fick två dispersiva lägen från både PL- och reflektionsmätningar, som de identifierade som de nybildade polaritontillstånden. Observationen innebar en koherent stark koppling mellan ljus och ett excitonexciterat tillstånd, utan ett externt fält för att bilda den förväntade REP (Rydberg exciton polariton). Polaritonerna visade extremt stark polarisationsanisotropi härrörande från perovskitbrytningsindexen.
Den k-rymdsvinkelupplösta PL och vitt ljusreflektivitet vid 90 K. Den icke-resonantpumpade (460-nm laser) PL-kartan erhållen genom k-rymdspektroskopi med detektionsfotonpolarisation (A) längs kristallaxeln a, (B) längs kristallaxeln b, och (C) 45° mellan a- och b-axlarna. Intensiteten hos mellangrenens polariton PL förstoras med 2×, 10×, och 2× i AC, respektive, på grund av dess svaga emission. Den horisontella axeln representerar sinusfunktionen för lutningsvinklarna för emissionsljus θ relativt z-axeln, och den vertikala axeln är fotonenergin. Mellangrenpolariton MPa och MPb (syns bättre i C) är otvetydigt bildade på grund av excitontillståndet n =2. Polaritondispersionen är anpassad med en kopplad oscillatormodell. Excitonenergin och fotoniskt kavitetsläge (Cava och Cavb) före stark koppling (streckad linje) och den monterade polaritonsdispersionen (heldragen linje) överlagras med PL -kartan. Dessa fina excitoniska tillstånd och deras polaritonstrukturer kan endast observeras vid låga temperaturer (<150 K). Vid högre temperaturer, kavitetsproverna går från endast en lägre polaritongren till en bred PL-topp (liknande bar exciton-emission). Motsvarande polarisationsselektiva vitljusreflektivitetskartor av samma prov (D) längs kristallaxeln a och (E) längs kristallaxeln b. Spridningen av k-rymds reflektivitetskartor matchar PL dispersionspassformen mycket väl. (F) Polarisationsberoendet för polaritonemission vid normal vinkel (θ =0°). Utsläckningsförhållandet för dessa 2 ortogonala nedre grenutsläppslägen är mer än 50. Kredit:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
Forskarna definierade ett polaritonkondensat (noggrannt konstruerad koppling mellan ljus och materia) som en sammanhängande ensemble av en ändlig densitet av partiklar i det lägsta tillgängliga polaritontillståndet. De beskrev staten med hjälp av en avledande Bose-Einstein-kondensationsmodell. Ett kondensat var möjligt vid högre än kryogena temperaturer på grund av deras lilla effektiva massa (ungefär 10 4 elektronmassa) av hybridljusmateriapartiklarna och de starka interaktionerna mellan dem. Vid högre bärardensiteter blev interaktionerna signifikanta för att generera en stimulerad olinjär regim för att bilda ett makroskopiskt koherent kvantkondensationstillstånd.
Forskarna utförde ytterligare analys för att bekräfta polaritonkondensering. De observerade tre motsvarande regioner; där (1) polaritoninteraktioner var obetydliga, (2) bildade stimulerade interaktioner mellan REP, och (3) bildade kondensatregimen. Resultaten motiverade tolkningen Bao et al. bildas på icke-jämviktssteady state som ett exciton-polaritonkondensat. I motsats till konventionell polaritonkondensering, forskargruppen observerade involveringen av flera polaritonlägen på grund av starka exciton-exciton-interaktioner i studien.
Den starka interaktionen mellan REPs i den olinjära regionen var också uppenbar i de blå skiftningarna av dessa polaritonenergier; skiftet inträffade inte på grund av en uppvärmningseffekt vid högre laserpumpeffekter. När forskarna extraherade fotoluminescensens topppositioner som en funktion av pumpeffekt, de observerade polaritonlägen under tröskeln för att visa märkbara blåskiftningar på grund av liten störningseffekt. Över tröskeln, de frånstötande polariton-polariton-interaktionerna blev mer framträdande, vilket gör att REP-lägena visar starka blåskiftningar. Studien visade mycket starka polaritoninteraktioner med deltagande av Rydbergs excitoniska tillstånd.
Onormalt exciton-polariton-kondensatbeteende vid 55 K. (A) Den k-rumseffektberoende vinkelupplösta PL-kartan tagen vid 0,05 Pth, 0,4 Pth, Pth, och 1,4Pth (från vänster till höger). Excitationen är 460 nm ljus polariserat längs a–b-diagonalen. Provet är något tunnare och mer positivt avstämt än i Fig. 2. De två uppsättningarna av ortogonala Rydberg exciton-polariton-moder är entydigt identifierade och polaritondispersionerna anpassas med samma kopplade oscillatormodell som tidigare. Den okopplade excitonenergin och dispersionen av fotonhålighetsläge (streckad linje) och polaritondispersionpassningen (heldragen linje) överlagras med PL-kartan. Den magentafärgade färgen representerar polarisationsläget längs en axel, medan den vita färgen representerar den ortogonala polarisationsmoden längs b-axeln (Fig. 1 A och C). 1.4Pth-panelen visar samma passform som vid Pth för att framhäva det blå skiftet över tröskeln. Den lilla avvikelsen i högvinkelpassningen (sinθ) för polaritongrenen LPa och LPb vid Pth och 1,4Pth beror på renormalisering av kavitetsmoden vid tröskeln. Polaritonkondensatet upplever en avvikande kondensationsprocess där LPb visar en snabbare ökning än LPa-tillståndet med lägre energi mellan den andra och den tredje panelen. Detta beror på en starkare excitoninteraktion längs b-axeln. När pumpdensiteten närmar sig kondensdensiteten, LPa upplever slutligen en superlinjär ökning med stimulerad spridning till det lägsta LPa-tillståndet, medan LPb inte visar någon ytterligare ökning. (B) Log-log plot av integrerad PL-intensitet för LPa-läge vid θ =0° och full bredd vid halva maximum (FWHM) av LPa-läge vid θ =0° kontra pumpeffekt. Icke -linearitet och minskning av linjebredden i polaritonläget observeras när excitationsintensiteten överskrider kondensationströskeln. Monteringsfält från databehandlingen visas i B – D. (C) Log-log plot av både LPa-läge (röd prick) och LPb-läge (blå prick) vid θ =0°. PL-intensitet och förhållandet mellan de 2 lägena kontra pumpeffekt. (D) PL-toppposition för både LPa-läge (röd prick) och LPb-läge (blå prick) vid θ =0° kontra pumpeffekt. Ett starkt blått skifte av polaritonlägen under tröskeln observeras på grund av de starka excitoninteraktionerna och potentiella systemstörningar (39). Efter tröskeln för kondens, ett framträdande blått skifte i både LPa- och LPb-läge är resultatet av interaktionen polariton–polariton och interaktionen polariton–reservoar. Teorin förutspådde blått skift bidrog från 1s – exciton-resulterad polaritoninteraktion plottas i röd och blå prick-prick-streck linje för vägledning. Det experimentella observerade värdet är större än uppskattningen från ren 1s–exciton-interaktion. Upphovsman:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
Det ligger utanför ramen för detta arbete att upprätta en mer detaljerad teori för att exakt kalibrera polaritondensitet, tillsammans med kvantitativ analys av dipol-dipol-interaktioner och inter-exciton-interaktioner för att få en bättre uppskattning av interaktionsstyrkan. Ändå, de nuvarande experimentella observationerna av REP med förbättrade interaktioner lovar ytterligare utforskning av Rydberg-interaktioner i solid-state-system i framtiden.
På det här sättet, Wei Bao och kollegor upptäckte överraskande REP i en perovskithålighet med en enda kristall, ge dem en sammanhängande kontroll av de observerade fina kvanttillstånden. Den inneboende starka excitoninteraktionen och den optiska dubbelbrytningen i perovskit leder till observation av polaritonkondensationsdynamik. Detta resultat lovade ett robust makroskopiskt sammanhängande tillstånd för kvanttillämpningar. Upptäckten presenterar en unik plattform för att studera kvantkoherent många-kroppsfysik för att möjliggöra en aldrig tidigare skådad manipulation av dessa Rydberg-tillstånd inom kvanttillämpningar. Bao et al. syftar till att utforska de nya tillstånden via kemisk sammansättningsteknik, strukturfasstyrning och externa mätfält. Forskarna visade att kontrollen av REP och dess kondensat lade till nya smaker för att studera polaritonlasing, superfluiditet och virvlar. Viktigt, arbetet har stor potential för tillämpningar inom kvantkommunikation och kvantstimulering.
© 2019 Science X Network
