En enda foton stimulerar utsläpp av en sekund, tvillingfoton från en kvantpunkt, gör kvantpunkten detekterbar och avslöjar dess dynamiska dynamik. Upphovsman:Joanna Ambroz
Möjligheten att undersöka dynamiken hos enstaka partiklar på nanoskala och femtosekundnivå förblev en ofattbar dröm i flera år. Det var inte förrän i början av 2000 -talet som nanoteknik och femtovetenskap gradvis gick samman och den första ultrasnabba mikroskopin av individuella kvantprickar (QD) och molekyler uppnåddes. Ultrasnabba mikroskopistudier är helt beroende av att detektera nanopartiklar eller enstaka molekyler med luminescenstekniker, som kräver effektiva sändare för att fungera. Dock, sådana tekniker orsakar nedbrytning av provet samt ger lite information om systemets dynamik i exciterat tillstånd. Först under de senaste åren har ansträngningarna att hitta en alternativ kompatibel teknik för att studera snabba processer i nanoobjekt kommit i fokus.
Nu, ICFO -forskare Lukasz Piatkowski, Nicolò Accanto, Gaëtan Calbris och Sotirios Christodoulou, ledd av ICREA Prof Niek F. van Hulst, i samarbete med Iwan Moreels (Ghent University, Belgien), har publicerat en studie i Vetenskap med rubriken "Ultrasnabb stimulerad emissionsmikroskopi av enstaka nanokristaller, "där de rapporterar om en teknik för att studera ultrasnabba händelser i enskilda icke-fluorescerande nanoobjekt.
I deras studie, de tog individuella QD och istället för att vänta på att QD spontant skulle avge ljus genom fotoluminescens, laget använde en sofistikerad kombination av laserpulser för att marknadsföra enskilda QD:er till upphetsat tillstånd och sedan, tvinga ner dem, tillbaka till grundtillståndet till första:bild individuella QD:er och andra:urskilja utvecklingen av de upphetsade laddningarna inom hela fotocykeln.
Dr Lukasz Piatkowski förklarar varför de använde ett laserpulspar för att effektivt avbilda dynamiken i QD:er:Det är som att kasta en boll i ett träd; ju högre du kastar den, ju mer upphetsad är staten. Systemets första laserpuls (foton) kastar den första bollen (laddning i QD) in i trädet. Om du använder en fotoluminescens teknik är det som om du står under trädet, och du kan inte se vad som händer inuti trädtoppen eller kronan. Således, du kommer inte att veta om bollen börjar studsa ner i grenarna - var, när och hur det börjar falla ner, om det slutar med något på väg, om den fastnar i en mellanliggande gren, etc. Så, för att se vad som händer med den första bollen, du måste hitta en annan teknik som låter dig titta in i trädtoppen. Tekniken vi använde tillät oss att kasta en andra boll i trädtoppen (andra laserpulsen interagerar med QD) för att få ner den första bollen. Kasta den andra bollen högre eller lägre, starkare eller svagare, förr eller senare efter den första bollen, vi får information om den första bollen och trädets struktur (hur lång tid det tog bollarna att falla ut, var, hur, etc.)."
Vid stimulering, två fotoner kommer ut ur kvantpunkten som ger detaljerad information om dynamiken i de upphetsade laddningarna inom Quantum Dot (QD) Credit:ICFO
I deras experiment, den första laserpulsen ger individuell QD till excitillståndet. Sedan, var hundratals femtosekund, de sköt en andra laserpuls på QD för att få laddningarna ner till markläge, inducerar rekombination och emission av en extra foton. Därav, för varje sondfoton som de sköt in i systemet, de fick två tvillingfoton tillbaka. Dessa extra fotoner tillät författarna att inte bara avbilda QD:erna utan också att exakt spåra utvecklingen av de upphetsade laddningarna i QD, avslöjar hur många laddningar som genomgick spontan rekombination, stimulerad rekombination och upphetsad tillståndsabsorption.
Att kunna spåra upphetsade laddningar i nanoskala är av grundläggande betydelse inom nanoteknik, fotonik och solceller. Resultaten av studien har visat att ultrasnabb stimulerad emissionsmikroskopi kan användas för att studera ultrasnabba processer i enskilda kromoforiska partiklar som annars inte kan detekteras genom fluorescens/fotoluminescens tekniker. Med andra ord, en sådan studie har möjliggjort avbildning och studier av dynamiken i nanopartiklar och strukturer utan behov av externa fluorescerande etiketter.
Som ICREA Prof på ICFO Niek van Hulst säger, "Betydande framsteg väntas i framtiden inom ultratrappa nanoregimtekniker. Den första upptäckten av kvantprickar med denna metod har varit enastående. Vi strävar nu efter att utvidga detta till molekyler och biomolekylära komplex, specifikt fotosyntetiska komplex. Vi arbetar för närvarande med 3 och 4 pulsscheman för att slå samman stimulerad avgas- och luminescensdetektering av enstaka system med 2-D-spektroskopi. "