Kristallstruktur och magnetiska egenskaper hos HoAgGe. (A) c-axelprojektion av HoAgGe-kristallstrukturen, med definitionen av a- och b-riktningar. (B) Lågtemperaturkänslighet c(T) för HoAgGe för både H//b och H//c under 500 Oe, med dc(T)/dT i insatsen. (C) Isotermisk magnetisering i planet (H//b) för HoAgGe vid olika temperaturer. (D) Beroende av de metamagnetiska övergångarna på temperatur, med den prickade linjen som indikerar T1 Credit:Science, doi:10.1126/science.aaw1666
Exotiska faser av materia som kallas spin ices definieras av frustrerade spins som följer lokala "isregler" - liknande elektriska dipoler i vattenis. Fysiker kan definiera isregler i två dimensioner för Ising-liknande spinn i planet arrangerade på ett kagomegitter. Isreglerna kan leda till olika ordningar och excitationer. I en ny rapport om Vetenskap , Kan Zhao och ett team inom experimentell fysik, kristallografi, och material och ingenjörskonst i Tyskland, USA och Tjeckien använde experimentella och teoretiska metoder inklusive magnetometri, termodynamik, neutronspridning och Monte Carlo-simuleringar för att etablera HoAgGe-kristallen som ett kristallint system för att realisera det exotiska kagome-spinnistillståndet. Uppställningen innehöll en mängd olika delvis och helt ordnade tillstånd såväl som fältinducerade faser vid låga temperaturer i överensstämmelse med kagomes experimentella krav.
Bildandet av exotiska faser av materia kan orsaka frustrationer i spinnsystem. Till exempel, lokala begränsningar i en molekyl kan leda till ett makroskopiskt antal degenererade grundtillstånd eller till ett omfattande grundtillstånd i entropi. I tvådimensionella uppställningar, isregler kräver utarbetade arrangemang av snurr på triangulära kagome-galler. Följaktligen, kagome spin ices visade flerstegs ordningsbeteende under växlande temperatur. Fysiker hade hittills bara experimentellt realiserat kagome spin ices i artificiella spin ice system bildade av nanorods av ferromagneter organiserade i bikakenätverk. I det här arbetet. Zhao et al. använde flera experimentella och teoretiska tillvägagångssätt för att demonstrera den intermetalliska föreningen HoAgGe som en naturligt existerande kagome-spinnis med ett fullt ordnat marktillstånd.
Magnetiska strukturer av HoAgGe kontra temperatur och fält med H//b. (A) Integrerad intensitet för den magnetiska toppen (1/3, 1/3, 0) från 13 K ner till 3,8 K enligt neutrondiffraktionen, med den integrerade intensiteten av kärnkraftsanläggningen (1, 0, 0) som en insättning. (B) Förfinade magnetiska strukturer av HoAgGe vid 10 K. Den magnetiska enhetscellen indikeras av den gröna romben, med de tre olikvärdiga Ho-platserna Ho1, Ho2, och Ho3 märkta med 1, 2, och 3, respektive, för enkelhetens skull.(C)Motsols hexagoner av snurr i den delvis ordnade strukturen av HoAgGe vid 10 K, med 1/3 snurr som inte deltar i långdistansordningen. (D) Integrerad intensitet av magnetisk topp (–1/3, 2/3, 1) och (1/3, 4/3, 1) kontra fält vid 4 K. (E) Förfinad magnetisk struktur hos HoAgGe vid 4 K. (F) Medurs och moturs hexagoner av spinn i den magnetiska strukturen hos HoAgGe vid 4K, vilket är exakt det förväntade √3×√3grundtillståndet för kagome spin ice. (G) Förfinad magnetisk struktur av HoAgGe vid H =1,5 T och T =4 K. Förfiningen gjordes i den 3 × √3 ljusgröna rektangeln. De sex likvärdiga Ho-ställena är märkta med siffrorna 1 till 6 för enkelhets skull. (H) Förfinad magnetisk struktur hos HoAgGe vid H =2,5 T och T =1,8 K. (I) Förfinad magnetisk struktur hos HoAgGe vid H =4 T och T =1,8 K, med de två olikvärdiga Ho-ställena märkta med 1 och 2. Fältriktningen markeras med den röda pilen för (G) till (I). Kredit:Vetenskap, doi:10.1126/science.aaw1666
Teamet genomförde sedan struktur- och magnetometrimätningar av HoAgGe. Även om neutrondiffraktionsmätningar som utförts tidigare antydde icke-kollinjära magnetiska strukturer av HoAgGe - baserades dessa experiment på pulverprover som var otillräckliga för att helt bestämma den magnetiska strukturen i närvaro av frustration. Zhao et al. kombinerad neutrondiffraktion med termodynamiska mätningar i enkristallin HoAgGe för att visa dess exotiska temperatur och magnetfältsberoende magnetiska strukturer - i överensstämmelse med kagome-isregeln. För att helt bestämma magnetiska strukturer från neutrondiffraktion baserat på icke-triviala spinstrukturer av HoAgGe, Zhao et al. utfört enkristall neutrondiffraktionsexperiment, ner till 1,8 K. Under en högtemperaturövergång vid 11,6 K, laget observerade en magnetisk topp.
När de förfinade neutrondata vid 4 K, laget observerade en mer detaljerad magnetisk struktur där det fullt ordnade marktillståndet indikerade omväxlande sexkantiga spinn medurs och moturs. Det resulterande √3 x √3 marktillståndet representerade exakt den klassiska kagome spin-isen, som teoretiskt förutspått. Enligt kagome-isregeln, den dominerande närmaste granne ferromagnetiska kopplingen måste ske mellan koplanära spinn med platsberoende Ising-liknande enaxlig anisotropi. I detta arbete, Zhao et al. beräknade och bekräftade Ising-liknande anisotropi av det kristallina elektriska fältet (CEF) för HoAgGe-kristallerna.
Magnetisk specifik värme och INS-resultat av HoAgGe. (A) Magnetiskt bidrag till den specifika värmen Cm hos HoAgGe med de streckade linjerna som indikerar T1, T2, och en bred topp vid 26 K. Observera att felstaplarna under 30 K är mindre än symbolstorlekarna. (Infälld) Specifik värme för HoAgGe, LuAgGe, och deras skillnad. Det senare definieras som summan av det magnetiska och nukleära bidraget till HoAgGes specifika värme. (B) Cm/T-data och motsvarande magnetiska entropi Sm, som närmar sig det teoretiska värdet av Rln17 över 100 K. (C) Skillnaden mellan det magnetiska specifika värmet för HoAgGe och det för Lu1-xHoxAgGe (x =0,52 och 0,73) efter normalisering (se text). (D) INS-spektra av HoAgGe vid 10 K med infallande neutronvåglängd 3 Å. (E) Konstanta Q-snitt (1,4
För att ytterligare bekräfta äktheten av HoAgGe som en kagome spin ice, forskargruppen undersökte om etablerade isregler var tillämpliga även utanför det fullt ordnade marktillståndet. Med hjälp av neutrondiffraktion under magnetiska fält visade de att HoAgGe uppfyllde dessa krav och observerade ett ökande magnetfält med plötsliga förändringar under metamagnetiska övergångar. För ytterligare information, Zhao et al. förfinat de magnetiska strukturerna som erhålls från neutronspridning och noterade magnetiska övergångar för att bli resultatet av konkurrensen mellan det externa magnetfältet och svagare kopplingar som inte påverkar isregeln.
Efter att ha fastställt att kagome-isregeln tillämpades på HoAgGe-kristaller vid låg temperatur, teamet undersökte termodynamiska beteenden hos kagome spin ice genom att isolera det magnetiska bidraget till specifik värme genom att härleda bidrag från kärnorna, gittervibrationer och ambulerande elektroner i kristallen. För att bestämma i vilken utsträckning Ho-joniska spinn av HoAgGe-kristallen kan ses ungefär som Ising, Zhao et al. diskuterade sedan effekterna av det kristallina elektriska fältet (CEF). För att direkt förstå CEF-delning, de genomförde experiment med oelastisk neutronspridning (INS) av HoAgGe-kristaller med hjälp av den avancerade flygtidsspektrometern. Resultaten indikerade fyra lågenergi-CEF-lägen som visar anisotropi av Ising-typ.
Magnetisk strukturfaktor från Monte Carlo-simulering i en cell med 18 x 18 enheter vid (A) T=1 K, (B) T =5 K och (C) T =15 K. De horisontella och vertikala axlarna var respektive (H, H, 0) och (-K, K, 0). Kredit:Vetenskap, doi:10.1126/science.aaw1666
Baserat på experimentella bevis, de föreslog en klassisk snurrmodell som innehöll Ising-liknande spinn i planet på ett 2-D förvrängt kagomegitter. Genom att använda Monte Carlo-simuleringar av den klassiska spinnmodellen på ett 18 x 18 gitter, de reproducerade grundtillståndet och delvis beställt tillstånd för att fånga den klassiska spinnmodellen och de viktigaste egenskaperna hos HoAgGe-magnetismen vid låga temperaturer. Modellen som utvecklades i studien skiljde sig från både dipolära och kortdistans kagome-isfall i förhållande till utbyteskopplingar och långdistansdipolära interaktioner, med ytterligare undersökningar som kräver en separat undersökning.
Monte Carlo-simuleringar av den klassiska 2D-modellen för HoAgGe. (A) M(H) kurvor vid 1 K för H längs a- och b-axlarna. (B) Temperaturberoende för den specifika värmen per snurr. (C) Magnetisk entropi per snurr beräknad från den specifika värmen. De tre horisontella streckade linjerna motsvarar ln2 ≈ 0,693 (paramagnetisk ising), 0,501 (kortdistans isordning), och 1 3ln2≈0:231 (toroidal ordning), respektive. En 18 × 18 cell användes för beräkningen. Kredit:Vetenskap, doi:10.1126/science.aaw1666
På det här sättet, Monte Carlo-simuleringarna av den klassiska spinnmodellen stämde endast delvis överens med experimenten. Avvikelsen kan ha orsakats av flera, lågt liggande CEF-nivåer av Ho 3+ joner. I HoAgGe, metalliciteten undertryckte samtidigt CEF-delning av Ho 3+ joner för att förbättra utbyteskopplingen mellan dem, gör de två energiskalorna jämförbara med lågt liggande CEF-nivåer. Den resulterande semi-klassiska modellen kan fortfarande mappas till en Ising-modell, förklarar därmed experimentets giltighet. Jämfört med andra pyroklorspinnisar, HoAgGes metalliska natur gjorde den till en högtemperatur kagome-is och kan också leda till ytterligare exotiska fenomen, inklusive interaktioner mellan elektriska strömmar och magnetiska monopoler samt metalliska magnetoelektriska effekter.
© 2020 Science X Network
