Jämförelse av 5d6s och 4f spindynamik i Gadolinium och Terbium. Övre paneler:Orbital-löst snurrmodell. De gula pilarna representerar energiflödet från de laserexciterade elektronerna in i gittret (Gep) och till 5d- och 4f-spinnsystemen. Notera de olika 4f spin-to-gitter-kopplingarna α4f i (A) Tb (J =L + S =6, L =3) och (B) Gd (J =S =7/2, L =0). I kontrast, inter- och intraatomära utbyteskonstanter (Jij och Jintra) är av jämförbar storlek. Nedre paneler:Illustration av 5d6s och 4f spindynamik ca 1 ps efter laserexcitering. I (B), 4f-snurren (gula pilar) exciteras starkt av gitterrörelser och lutar i förhållande till Mz, i en), de förblir kalla och inriktade längs magnetiseringsriktningen Mz. 5d6s -snurrarna (röda pilar) är dessutom kopplade till de optiskt exciterade valenselektronerna α5d och skakar därmed runt 4f -momenten. Kreditera: Vetenskapliga framsteg , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Sällsynt jordartsmagnetism domineras av lokaliserade 4f-elektroner, relativt inre övergångsmetaller (som mest består av lantanider) och kan inte exciteras direkt genom en optisk laserpuls. Som ett resultat, ultrasnabb avmagnetisering av sällsynta jordartsmetaller innebär en distinkt process i motsats till andra element i det periodiska systemet. Under avmagnetisering av sällsynta jordartsmetaller, forskare involverar excitation av magnoner - en kvasipartikel, ses som en kvantiserad spinnvåg. I en ny rapport som nu publiceras den Vetenskapliga framsteg , B. Frietsch och ett team av multidisciplinära forskare inom fysik, astronomi, matematik och superdatorer i Tyskland, Sverige och Tjeckien, lossade den ultrasnabba dynamiken hos 5d6s och 4f valensbandmagnetiska moment i terbium (Tb) metall med hjälp av tidsupplöst fotoemissionsspektroskopi. Baserat på resultaten av avmagnetisering, de etablerade kopplingen av 4f-spinn till gitterstrukturen genom orbital momentum för att tillhandahålla en viktig mekanism som driver magnetiseringsdynamiken i tekniska material med stark magnetisk anisotropi.
Förstå fenomen med ultrasnabb spin
Ett grundläggande syfte med den kondenserade materiens fysik är att förstå naturen hos ultrasnabba spinnfenomen under starka icke-jämviktsförhållanden. När forskare exciterar ett material med en femtosekunds optisk puls, valenselektronerna skjuts ut ur jämvikt inom laserpulsens varaktighet. Valenselektroner finns vanligtvis i ett yttre skal av en associerad atom och kan delta i en kemisk bindning. I den tidsram som systemet uppnår termisk jämvikt bland exciterade elektroner, gitter- och spinnsystem, mediet går igenom ett övergående tillstånd av icke-jämvikt under en kort period. Tidigare okända fenomen kan inträffa under detta tillstånd, hittills oregistrerade under termisk jämvikt i det magnetiska systemet.
Spinnsystemens distinkta obalansbeteende ger därför en möjlighet att förstå de avgörande kopplingarna mellan elektroner, fononer och spinn som driver magnetiseringens dynamik efter femtosekundlaserexcitation. Forskare hade tidigare etablerat ultrasnabb avmagnetisering av nickel och till och med föreslagna mekanismer för koppling av spinngaller i förhållande till sällsynta jordartsmetaller. I det här arbetet, Frietsch et al. preparerade filmer av terbium sällsynt jordartsmetall vid 10 nm tjocklek för experiment med vinkelupplösta fotoemissionsspektra (ARPES), där de kombinerade en överordnad harmonisk generation (HHG) strållinje med en ultahögvakuumändstation och använde nära-infraröd (NIR) laser som en pumppuls med dess övertoner som en sondpuls för att förstå spinnfenomenen.
Valensbandsfotoemissionsspektra och MLD av Tb vid 90 K. ARPES-spektra sonderade med p-polariserat ljus för motsatta magnetiseringsriktningar i planet (röd och blå) vid normal emission ϑ =0∘. Det grå återfyllda skillnadsspektrumet belyser MLD, som utvärderades för 8S7/2 -spinnkomponenten. Bindningsenergin för minoritet (↓) och majoritet (↑) spin 5d valensband (VB) och utbytesdelningen extraherades vid ϑ =8∘. Kreditera: Vetenskapliga framsteg , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Forskarna använde magnetisk linjär dikroism (MLD) i vinkelupplösta fotoemissionsspektra (ARPES), vilket var jämförbart med den magneto-optiska Kerr-effekten. MLD-signalen var proportionell mot provets magnetisering under termisk jämvikt. När de jämförde magnetisk linjär dikroism av låg- och högspinkomponenterna i Tb, de observerade ingen signifikant skillnad. För att förstå dynamiken i magnetisering med Tb, därför, forskarna jämförde 5d- och 4f-ögonblicken med de tidigare rapporterade resultaten på gadolinium (Gd) - en annan sällsynt jordartsmetall. Frietsch et al. experimentellt drev det magnetiska systemet ur jämvikt och kombinerade mätningar av valensbandsutbytesdelning och magnetisk linjär dikroism för att förstå dynamiken i 5d- och 4f-spinn. När de jämförde den orbitalupplösta dynamiken för 5d- och 4f-momenten i de två sällsynta jordartsmetallerna Gd och Tb, den optiska exciteringen verkade agera snabbare och mer effektivt för Tb jämfört med 5d spin-subsystemet av Gd.
Magnetiseringsdynamik för ambulerande 5d och lokaliserade 4f-moment i de sällsynta jordartsmetallerna Gd och Tb. De övre panelerna visar svaret på 5d valensbandsutbytesdelningen, och de nedre panelerna visar övergående MLD för 4f -nivån för (A) Gd och (B) Tb, respektive. Felstaplar på de sista datapunkterna visar 2 SD:er. De heldragna linjerna är resultatet av våra orbitalupplösta spindynamiksimuleringar med ab initio ingångsparametrar för Jij och Jintra. I de nedre panelerna, den beräknade reducerade magnetiseringen visas. I de övre panelerna, den beräknade dynamiken för 5d magnetmoment omvandlas till den övergående växlingsdelningen via första principberäkningar. Kreditera: Vetenskapliga framsteg , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Spin-phonon koppling
För att ytterligare förstå de kvalitativa åsikter som avslöjats i studien, teamet analyserade magnetiseringsdynamiken med en orbital-upplöst spin-modell. Under experimenten, Frietsch et al. exciterade 5d- och 4f-spindynamiken med hjälp av termiska fluktuationer i elektronsystemet och ett fononvärmebad. De bestämde magnetiseringsdynamiken för båda metallerna genom att koppla det totala 4f-spindelsystemet till det fononiska systemet. Medan stark spin-fonon-koppling stödde ultrasnabb femtosekund (en kvadrilliondels sekund) dynamik i Tb, svag spin-fonon-koppling ledde till långsammare pikosekunders (en biljondels sekund) dynamik hos det magnetiska 4f-momentet i Gd.
I kontrast, laget noterade det 5d magnetiska ögonblicket för att visa ett ultrasnabbt svar i båda metallerna, eftersom valensbandselektronerna var kopplade till 4f-systemet och direkt exciterade av laserpulsen i detta fall. Det 5d magnetiska momentet för Tb var sålunda nästan parallellt med den ultrasnabba dynamiken hos metallens mycket större magnetiska 4f-moment. Det icke-kollinära arrangemanget av de två momenten på plats representerade de olika excitationsgraderna för delsystemen 5d och 4f spin. Simuleringsdata för spindynamik stämde överens med experimentarbetet.
Ab initio beräknad partiell och total täthet av tillstånd av Tb. En upptagen 4f spin-minoritets orbital är belägen vid 3 eV bindningsenergi, spin-majoritet ockuperade 4f-tillstånd är belägna vid 7-8 eV bindningsenergi, och mångfalden av obesatta 4f-tillstånd ligger ovanför Fermi-energin EF. De spinnpolariserade 5d-tillstånden bildar ett flera eV-brett band nära Fermi-energin. Upphovsman:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abb1601.
Resultatet
På det här sättet, pumpsondmätningarna avslöjade mycket olika ultrasnabb avmagnetiseringsdynamik för terbium (Tb) och gadolinium (Gd) sällsynta jordartsmetaller. Samtidigt visade 5d spin-momentet och det lokaliserade 4f-momentet i Tb anmärkningsvärt lika sönderfallskonstanter. Det märkliga beteendet mellan Tb och Gd gjorde det möjligt för forskarna att fastställa en viktig mekanism för ultrasnabb magnetiseringsdynamik genom att koppla 4f-spinnet till gittret via orbitalmomentet, vilket ledde till ultrasnabba excitationer av magnoner. För att få ytterligare perspektiv på sitt arbete, teamet jämförde resultaten med tidigare experiment på avmagnetisering.
Med hjälp av tids- och vinkelupplöst fotoelektronspektroskopi, B. Frietsch och kollegor registrerade valensbandsutbytesdelningen och den 4f magnetiska linjära dikroismen för att förstå den fundamentalt olika spindynamiken hos två sällsynta jordartsmetaller (Tb och Gd). Resultaten framhäver gitterinteraktioner som en avgörande ingrediens för att förstå optisk omkoppling i mikroskala i sällsynta jordartsmetaller.
© 2020 Science X Network