Moiré-mönster i MoS2/WS2 heterobilaker. Enhetscellen i moiré-supergittret bildad av en vriden MoS2/WS2-heterostruktur med vinkeln θ =3,48° (A) och θ =56,52° (B). Staplingskonfigurationerna av de tre lokala motiven, A, B, och C, visas till höger. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc5638
Moiré-supergitter som är belägna inom van der Waals (vdW) heterostrukturer kan fånga långlivade interlagerexcitoner för att bilda ordnade kvantprickar, banar väg för oöverträffade optoelektroniska och kvantinformationstillämpningar. Excitoner är en elektriskt neutral kvasipartikel som kan transportera energi utan att transportera elektrisk nettoladdning. De bildas när ett material absorberar en foton med högre energi än dess bandgap och konceptet kan representeras som det bundna tillståndet för en elektron och ett elektronhål som attraheras av varandra av en elektrostatisk Coulomb-kraft. I en ny rapport som nu publiceras den Vetenskapens framsteg , Hongli Guo och ett team av forskare vid avdelningen för fysik och astronomi vid California State University, Northridge, U.S., utförde simuleringar av första principer för att belysa moiré-excitoner i vriden molybdendisulfid/volframdisulfid (MoS 2 /WS 2 ) heterostrukturer. Teamet visade direkta bevis på lokaliserade mellanskiktsmoiré-excitoner i vdW-heterostrukturer och kartlade mellanskiktets och intraskiktets moiré-potentialer baserat på energigap. De noterade nästan platta valensband i heterostrukturerna medan de undersökte hur det vertikala fältet kunde ställas in för att styra positionen, polaritet, emissionsenergi och hybridiseringsstyrka för moiré-excitonerna. Forskarna förutspådde då att de alternerande elektriska fälten kunde styra dipolmomenten för hybridiserade moiré-excitoner, samtidigt som de undertrycker deras diffusion i moirégitter.
Engineering a van der Waal heterostruktur
I det här arbetet, Guo et al. använde en nyutvecklad beräkningsmetod för att tillhandahålla direkta bevis för lokaliserade mellanskiktsmoiré-excitoner i vdW-heterostrukturer och föreslog bildandet av hybridmoiré-excitoner under alternerande elektriska fält, för att undertrycka diffusionen av excitoner inom moirégitter. Den mest tilltalande metoden att konstruera en vdW-heterostruktur är genom att introducera en gittermissanpassning eller rotationsfelanpassning mellan de tvådimensionella (2-D) skikten för att bilda ett moiré-supergitter med ny längd och nya energiskalor för fascinerande kvantfenomen. Van der Waal (vdW) heterostrukturer bildade på detta sätt med vertikala staplar av 2D-kristaller ger en aldrig tidigare skådad plattform för att utveckla kvantmaterial med exotiska fysikaliska egenskaper såsom okonventionell supraledning, fraktal kvant Hall-effekt och Bose-Einstein-kondensering.
Efter inledande teoretiska förutsägelser, forskare hade rapporterat ett antal experimentella observationer av moiré-excitoner i vdW-heterostrukturer av övergångsmetalldikalkogenider (TMD). 2-D TMD visade framträdande excitoniska effekter på grund av kvantinneslutning och minskad dielektrisk screening. Även om forskningsarbete ledde till en ökning av experimentell och teoretisk forskning om moiré-excitoner i vdW-heterostrukturer, de första principernas perspektiv på ämnet är fortfarande knappa på grund av beräkningsmässiga utmaningar. Studier av de första principerna är fortfarande viktiga eftersom de kan ge kritisk insikt om den atomistiska detaljnivån bortom experimentell räckvidd och fenomenologiska teorier, samtidigt som det förblir ett oumbärligt verktyg för att utforska den stora och ständigt växande familjen av vdW-heterostrukturer.
Platta band i tvinnade MoS2/WS2-heterostrukturer. (A) Enkelpartikelbandstrukturen för MoS2/WS2-heterostrukturen med θ =56,52°. CBM- och VBM-banden visas i rött och blått, respektive. (B) Ovan- och sidovyer av laddningstätheten för CBM- och VBM-banden för heterostrukturen. Moirégittrets enhetscell indikeras av den streckade rutan. (C) Bandstruktur för MoS2/WS2-heterostrukturen med θ =3,48°. (D) Ovan- och sidovyer av laddningstätheten för CBM- och VBM-banden för heterostrukturen. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc5638 
Enhetscellerna i två moiré-supergitter kan bildas genom att vrida en molybdendisulfid/volframdisulfid (MoS) 2 /WS 2 ) dubbelskikt (grupp av dikalkogenidmaterial av övergångsmetall), där enhetscellerna bibehåller en liknande gitterkonstant och antal atomer. Det finns tre lokala motiv i båda supergittren (märkta A, B och C) som bevarar den trefaldiga rotationssymmetrin och spelar en avgörande roll för att bestämma egenskaperna hos moirégitter. Atomstrukturerna för dessa motiv är, dock, olika för de två supergalterna. Teamet kartlade den maximala amplituden för moirépotentialerna - den viktigaste egenskapen hos moirésupergitter och beräknade energibandgapet för MoS 2 /WS 2 dubbelskikt. De använde bandgap-moduleringen för att förstå moiré-potentialerna och noterade att amplituden för mellanskiktets moiré-potentialer var mycket större än intraskiktets moiré-potentialer, där mellanskiktsmoiré-excitonerna var mer lokaliserade än intraskikt-moiré-excitonerna.
Lokaliserade moiré-excitoner i den tvinnade MoS2/WS2-heterostrukturen (θ =3,48°). (A) Laddningsdensitet och energi för excitonen med lägst energi i MoS2/WS2-heterostrukturen med θ =0° (övre panel, toppvy; Bottenpanel, sidovy). (B till D) Laddningsdensitet och energi för de tre moiré-excitonerna med lägst energi i den vridna MoS2/WS2-heterostrukturen med θ =3,48° (övre panel, toppvy; Bottenpanel, sidovy). Den streckade rutan indikerar enhetscellen för moiré-supergittret. Röda och blå färger representerar laddningstätheten för elektronen och hålet, respektive. Alla iso-ytvärden är inställda på 0,0001 e/A3. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc5638
Ett första principer
Konventionellt, fysiker använder metoden Bethe-Salpeter-ekvationen (BSE) baserad på teorin om många kroppsstörningar. Dock, metoden är dyr för moiré-excitoner på grund av det stora antalet atomer i enhetscellen. För att övervinna problemet, Guo et al. utvecklat en alternativ första principsmetod för att ge en tillförlitlig beskrivning av excitoniska effekter utan alltför höga beräkningskostnader. De baserade metoden på tidsberoende densitetsfunktionsteori (TDDFT) och undersökte moiré-excitoner i den vridna MoS 2 /WS 2 heterostrukturer med olika vinklar. När vridningsvinkeln ökade, moiré-potentialen blev grundare och excitonerna blev mindre lokaliserade för att ge första direkta bevis på lokaliserade moiré-excitoner i vdW-heterostrukturer från första principer. Teamet bestämde därefter excitonbindningsenergin i en mängd olika MoS 2 /WS 2 heterostrukturer.
Elfältavstämbar elektronisk struktur i MoS2/WS2-heterostrukturen. (A) Överst:Schematisk bild av MoS2/WS2-heterostrukturen under ett vinkelrät elektriskt fält ε. Dipolmomentet för mellanskiktsexcitonen indikeras av P. Nederst:Elektrisk avstämning av typ II-bandinriktningen av heterostrukturen. De röda och blå pilarna anger energinivåförskjutningsriktningarna. (B) Variationen av mellanskiktsavståndet h vid A, B, och C-punkter för MoS2/WS2-heterostrukturen med θ =3,48°. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc5638
Elektriskt inställning av moiré-excitonpositioner
Forskarna representerade sedan schematiskt en experimentell uppställning som möjliggjorde elektrisk kontroll av excitoniska egenskaper. Medan ett positivt elektriskt fält pekar från volframdisulfiden (WS 2 ) till molybdendisulfiden (MoS 2 ) lager kan öka energin hos MoS 2 samtidigt som energin för WS sänks 2 , effekterna var vice versa för ett negativt elektriskt fält. När du använder ett positivt fält, elektronen och hålet i moiré-excitoner bytte också lager för att bilda en mellanlagermoiré med motsatt polaritet. Vidare, ett negativt fält skulle kunna minska energigapet hos heterostrukturen och energin hos mellanskiktsexcitonerna. På det här sättet, Guo et al. använde det elektriska fältet för att ställa in och programmera platsen, polaritet, och emissionsenergi från moiré-excitoner för att kontrollera kvantinformationsbärare på begäran. Även om moiré-excitonerna är lokaliserade, de kan tunnla genom moirépotentialerna och diffundera över långa avstånd, därför är förmågan att kontrollera antingen förstärkt eller undertryckt excitondiffusion också av intresse för närvarande.
Tuning moiré exciton diffusion genom elektriskt fält. (A) Schematiskt diagram som visar dipolriktningarna för en diffuserande moiré-exciton från B-punkten till C-punkten i ett moiré-supergitter. (B) Schematisk bild som visar fluktuationen av dipolmomentet för en diffuserande moiré-exciton under ett alternerande elektriskt fält. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc5638
På det här sättet, den stora familjen av tvådimensionella material gav en oöverträffad ingenjörsmöjlighet inom kvantmaterial, specifikt i förhållande till 2-D övergångsmetalldikalkogenid (TMD) heterostrukturer med potentiella tillämpningar som kvantemitter eller högpresterande lasrar och twistronics. Förståelse, att förutsäga och kontrollera moiré-excitoner i vdW-heterostrukturer är av stor vetenskaplig betydelse, även om det är mycket utmanande. Hongli Guo och kollegor använde simuleringar av de första principerna för att ta itu med utmaningarna och erbjuda kritiska insikter i atomär och elektronisk skala som hittills har varit okända. De bestämde fördelningen av excitonladdningstätheter i vriden molybdendisulfid/volframdisulfid (MoS 2 /WS 2 ) heterostrukturer genom att använda första-principberäkningar för att ge direkt bevis på lokaliserade moiré-excitoner i TMD-heterostrukturer. Teamet visade också hur det vertikala fältet kunde ställas in för att kontrollera positionen, polaritet, emissionsenergi och hybridiseringsstyrka för moiré-excitonerna. Teamet förutspår att alternerande elektriska fält kan undertrycka diffusionen av moiré-excitoner i 2D-material.
© 2020 Science X Network
