Ett oscillerande polaron i flytande vatten:(a) Schematiskt nätverk av vätebundna vattenmolekyler av rent vatten (rött:syreatomer, grönt:väteatomer). (b) Elektron löst i vatten (gulrött moln). Elektronen drar till sig väteatomerna i vattenmolekyler, därigenom polariserar dess miljö av vattenmolekyler och genererar en självkonsistent potentialfälla för elektronen. Elektronen löst på detta sätt representerar ett elementärt kvantsystem (c) En möjlig elementär excitation är en kombinerad rörelse av elektronen och vattenskalet, en så kallad polaron. Polaronen kan anslutas med en svängning av kvantsystemets storlek (paneler (b) och (c)), ändra styrkan hos den övergripande elektriska polarisationen som härrör från vattenmolekylerna. (d) Den oscillerande elektriska polarisationen avger ett elektriskt fält E_osc (τ) som plottas som en funktion av tiden τ och representerar den kvantitet som observerats experimentellt. Upphovsman:MBI
Jonisering av vattenmolekyler med ljus genererar fria elektroner i flytande vatten. Efter generationen, den så kallade solverade elektronen bildas, en lokaliserad elektron omgiven av ett skal av vattenmolekyler. I den supersnabba lokaliseringsprocessen, elektronen och dess vattenskal visar starka svängningar, vilket ger upphov till terahertz -utsläpp för tiotals picosekunder.
Jonisering av atomer och molekyler med ljus är en grundläggande fysisk process som genererar en negativt laddad fri elektron och en positivt laddad moderjon. Om man joniserar flytande vatten, den fria elektronen genomgår en sekvens av ultrasnabba processer genom vilka den tappar energi och så småningom lokaliseras på en ny plats i vätskan, omgiven av ett vattenskal [Fig. 1]. Lokaliseringsprocessen inkluderar en omorientering av vattenmolekyler på den nya platsen, en så kallad lösningsprocess, för att minimera den elektriska interaktionsenergin mellan elektronen och vattendipolmomenten. Den lokaliserade elektronen lyder kvantmekanikens lagar och visar diskreta energinivåer. Elektronlokalisering sker i subpikosekundens tidsintervall (1 ps =10 -12 s) och följs av överflödig energi i vätskan.
Forskare vid Max-Born-institutet har nu observerat strålning i terahertz-området (1 THz =10 12 Hz) som initieras under elektronlokaliseringsprocessen. Som de rapporterar i det senaste numret av Fysiska granskningsbrev , Vol. 126, 097401 (2021), THz -utsläpp kan bestå i upp till 40 ps, d.v.s. mycket längre än själva lokaliseringsprocessen. Den visar en frekvens mellan 0,2 och 1,5 THz, beroende på elektronkoncentrationen i vätskan.
De utsända THz -vågorna härrör från svängningar av de solverade elektronerna och deras vattenskal. Oscillationsfrekvensen bestäms av det lokala elektriska fält som vätskemiljön utövar på detta kvantsystem. Att tillsätta hydrerade elektroner till vätskan förändrar det lokala fältet och, Således, inducerar en förändring av svängningsfrekvensen med elektronkoncentration. Mest överraskande är den jämförelsevis svaga dämpningen av svängningarna som pekar på en svag interaktion med den fluktuerande större miljön i vätskan och en längsgående karaktär hos de underliggande elektron- och vattenrörelserna.
De nya experimentella resultaten redovisas av en teoretisk modell baserad på en polaronbild som förklaras i fig. 1. Polaronet är en excitation som inkluderar kopplade rörelser av elektronen och vattenskalet vid låg frekvens. På grund av sådana interna svängningar av laddning, den hydrerade elektronen utstrålar en THz -våg. Den svaga dämpningen av denna våg möjliggör en manipulation av utsläpp, t.ex., genom interaktion mellan den hydrerade elektronen och en sekvens av ultrakorta ljuspulser.