Prof. Zhao Jins forskargrupp från University of Science and Technology of China (USTC) har gjort viktiga framsteg i utvecklingen av spin-valley exciton-dynamik. Forskningen utvecklade en ab initio nonadiabatic molecular dynamics (NAMD) metod baserad på spin-resolved exciton dynamics. Teamet fick den första tydliga och kompletta fysiska bilden av dalexcitondynamiken i MoS ₂ ur perspektivet av första principberäkningar baserade på GW plus realtids Bethe-Salpeters ekvation (GW + rtBSE-NAMD).

Metoden kan exakt inkludera många kroppseffekter på nivån av de första principerna och bryta igenom flaskhalsen för GW+BSE-metoden i tidsberoende dynamik. Forskningsresultaten publicerades i Vetenskapens framsteg .

Från utredningar om MoS ₂ , forskningen ger en heltäckande bild av spin-valley exciton-dynamik där elektron-fonon (e-ph) spridning, spin-orbit interaction (SOI), och elektron-hål (e-h) interaktioner kommer in i bilden kollektivt.

I det här arbetet, teamet utvecklar en ab initio NAMD-metod baserad på GW plus realtidsförökning av BSE (GW + rtBSE-NAMD). SOI inkluderas genom att använda spinorbasuppsättningarna, och e-ph-kopplingen simuleras genom att kombinera ab initio MD (AIMD) med BSE i realtid. Teamet använde den stela dielektriska funktionsapproximationen och använde GW + rtBSE-NAMD för att undersöka spin-valley excitondynamiken i monolager MoS ₂ .

Det visade sig att den intervalley ljusa excitonövergången inducerar snabb daldepolarisering inom några pikosekunder, som ger direkta bevis för att e-h utbytesinteraktion spelar en viktig roll i de intervalley ljusa excitonövergångarna i TMD-system.

Den nyutvecklade GW + rtBSE-NAMD-metoden ger ett kraftfullt verktyg för att undersöka tids- och spinnupplöst excitondynamik. Denna metod kan också tillämpas allmänt på andra materialsystem för att studera viktiga fysiska problem såsom excitonavslappning, livstid, dissociation, och interaktion med defekter, öppnar dörren till området excitondynamik i solida material baserade på första principer.