Hologram genererat av multi-orbit bidrag från stark-fält tunneling jonisering. Kredit:Y. Zhang
Elektronrörelse i atomer och molekyler är av grundläggande betydelse för många fysiska, biologiska och kemiska processer. Att utforska elektrondynamik inom atomer och molekyler är väsentligt för att förstå och manipulera dessa fenomen. Pump-probe spektroskopi är den konventionella tekniken. 1999 års Nobelpris i kemi ger ett välkänt exempel där femtosekundspumpade laserpulser tjänade till att undersöka den atomära rörelsen som är involverad i kemiska reaktioner. Dock, eftersom tidsskalan för elektronrörelser inom atomer och molekyler är i storleksordningen attosekunder (10 -18 sekunder) istället för femtosekunder (10 -15 sekunder), attosekundpulser krävs för att undersöka elektronrörelser. Med utvecklingen av attosecond-teknologin, lasrar med pulslängder kortare än 100 attosekunder har blivit tillgängliga, ger möjligheter att sondera och manipulera elektrondynamik i atomer och molekyler.
En annan viktig metod för att sondera elektrondynamik är baserad på starkfältstunneljonisering. I denna metod, en stark femtosekundlaser används för att inducera tunneljonisering, ett kvantmekaniskt fenomen som får elektroner att tunnla genom potentialbarriären och fly från atomen eller molekylen. Denna process ger fotoelektronkodad information om ultrasnabb elektrondynamik. Baserat på förhållandet mellan joniseringstiden och det slutliga momentumet för den tunneldrivna joniserade fotoelektronen, elektrondynamik kan observeras med attosekundskala upplösning.
Sambandet mellan joniseringstid och det slutliga momentumet för den tunnelbildande fotoelektronen har teoretiskt fastställts i termer av en "kvantomloppsbana"-modell och noggrannheten i sambandet har verifierats experimentellt. Men vilka kvantbanor som bidrar till fotoelektronutbytet i starkfältstunneljonisering har förblivit ett mysterium, samt hur olika banor motsvarar olika momentum och joniseringstider. Så, identifiering av kvantbanorna är avgörande för studiet av ultrasnabba dynamiska processer med hjälp av tunneljonisering.
En andra överton införs i ett starkt fundamentalt fält för att störa joniseringsprocessen i tunnlingen. Genom att ändra den relativa fasen av tvåfärgsfältet, tunneljoniseringens PEMD med starkt fält störs av SH-fältet. Genom att övervaka och analysera den relativa fasen där fotoelektronutbytet maximeras, forskare kan exakt lösa kvantbanorna vid varje momentum. Kredit:J. Tan, et al
Som rapporterats i Avancerad fotonik , forskare vid Huazhong University of Science and Technology (HUST) föreslog ett schema för att identifiera och väga kvantbanorna i starkfältstunneljonisering. I deras schema, en andra harmonisk (SH) frekvens introduceras för att störa joniseringsprocessen i tunnlingen. Störningen SH är mycket svagare än grundfältet, så det ändrar inte det slutliga momentumet för elektronen som tunnlar mot jonisering. Dock, det kan väsentligt förändra fotoelektronutbytet, på grund av den mycket olinjära naturen hos tunneljonisering. På grund av olika joniseringstider, olika kvantorbitaler har olika svar på det mellanliggande SH-fältet. Genom att ändra SH-fältets fas i förhållande till det grundläggande drivfältet och övervaka svaren för fotoelektronutbytet, kvantbanorna för tunnling av joniserade elektroner kan identifieras exakt. Baserat på detta schema, mysterierna med de så kallade "långa" och "korta" kvantomloppen i starkfältstunneljonisering kan lösas, och deras relativa bidrag till fotoelektronutbytet vid varje momentum kan vägas exakt. Detta är en mycket viktig utveckling för tillämpningen av starkfältstunneljonisering som en metod för fotoelektronspektroskopi.
En samarbetande laginsats ledd av HUST-studenterna Jia Tan, under överinseende av professor Yueming Zhou, tillsammans med Shengliang Xu och Xu Han, under överinseende av professor Qingbin Zhang, studien indikerar att hologrammet som genereras av fleromloppsbidraget från det fotoelektroniska spektrumet kan ge värdefull information om fasen av den tunnlade elektronen. Dess vågpaket kodar rik information om atomär och molekylär elektrondynamik. Enligt Peixiang Lu, HUST professor, vice direktör för Wuhan National Laboratory for Optoelectronics, och senior författare till studien, "Attosecond temporal och subangström rumslig upplösningsmätning av elektrondynamik är möjlig genom detta nya schema för att lösa upp och väga kvantbanor."