Forskare från Paul Scherrer Institute PSI och Brookhaven National Laboratory (BNL), arbeta i ett internationellt team, har utvecklat en ny metod för komplexa röntgenstudier som ska hjälpa till att bättre förstå så kallade korrelerade metaller. Dessa material kan visa sig användbara för praktiska tillämpningar inom områden som supraledning, databehandling, och kvantdatorer. Idag presenterar forskarna sitt arbete i tidskriften Fysisk granskning X .

I ämnen som kisel eller aluminium, den ömsesidiga avstötningen av elektroner påverkar knappast materialets egenskaper. Inte så med så kallade korrelerade material, där elektronerna interagerar starkt med varandra. En elektrons rörelse i ett korrelerat material leder till en komplex och koordinerad reaktion av de andra elektronerna. Det är just sådana kopplade processer som gör dessa korrelerade material så lovande för praktiska tillämpningar, och samtidigt så komplicerat att förstå.

Starkt korrelerade material är kandidater för nya högtemperatursupraledare, som kan leda elektricitet utan förlust och som används inom medicin, till exempel, vid magnetisk resonanstomografi. De kan också användas för att bygga elektroniska komponenter, eller till och med kvantdatorer, med vilken data kan behandlas och lagras mer effektivt.

"Stärkt korrelerade material uppvisar en mängd fascinerande fenomen, säger Thorsten Schmitt, chef för Spectroscopy of Novel Materials Group vid PSI:"Men, det är fortfarande en stor utmaning att förstå och utnyttja det komplexa beteende som ligger bakom dessa fenomen." Schmitt och hans forskargrupp tar sig an denna uppgift med hjälp av en metod där de använder den intensiva och extremt exakta röntgenstrålningen från Swiss Light. Källa SLS på PSI. Denna moderna teknik, som har vidareutvecklats vid PSI de senaste åren, kallas resonant oelastisk röntgenspridning, eller RIXS för kort.

Röntgenstrålar exciterar elektroner

Med RIXS, mjuka röntgenstrålar sprids från ett prov. Den infallande röntgenstrålen är avstämd på ett sådant sätt att den höjer elektroner från en lägre elektronorbital till en högre orbital, vilket innebär att speciella resonanser exciteras. Detta kastar systemet ur balans. Olika elektrodynamiska processer leder den tillbaka till grundtillståndet. En del av överskottsenergin sänds ut igen som röntgenljus. Spektrum av denna oelastiskt spridda strålning ger information om de bakomliggande processerna och därmed om materialets elektroniska struktur.

"Under de senaste åren har RIXS har utvecklats till ett kraftfullt experimentellt verktyg för att dechiffrera komplexiteten hos korrelerade material, ", förklarar Schmitt. När den används för att undersöka korrelerade isolatorer i synnerhet, det fungerar väldigt bra. Tills nu, dock, metoden har misslyckats med att sondera korrelerade metaller. Dess misslyckande berodde på svårigheten att tolka de extremt komplicerade spektra som orsakas av många olika elektrodynamiska processer under spridningen. "I detta sammanhang är samarbete med teoretiker väsentligt, " förklarar Schmitt, "eftersom de kan simulera de processer som observerades i experimentet."

Beräkningar av korrelerade metaller

Detta är en specialitet av teoretisk fysiker Keith Gilmore, tidigare vid Brookhaven National Laboratory (BNL) i USA och nu vid Humboldt University i Berlin. "Att beräkna RIXS-resultaten för korrelerade metaller är svårt eftersom du måste hantera flera elektronorbitaler, stora bandbredder, och ett stort antal elektroniska interaktioner samtidigt, " säger Gilmore. Korrelerade isolatorer är lättare att hantera eftersom färre orbitaler är inblandade; detta tillåter modellberäkningar som explicit inkluderar alla elektroner. För att vara exakt, Gilmore förklarar:"I vår nya metod att beskriva RIXS-processerna, vi kombinerar nu bidragen som kommer från exciteringen av en elektron med den koordinerade reaktionen av alla andra elektroner."

För att testa beräkningen, PSI-forskarna experimenterade med ett ämne som BNL-forskaren Jonathan Pelliciari hade undersökt i detalj som en del av sin doktorsavhandling vid PSI:barium-järn-arsenid. Om du lägger till en specifik mängd kaliumatomer till materialet, det blir supraledande. Den tillhör en klass av okonventionella högtemperaturjärnbaserade supraledare som förväntas ge en bättre förståelse av fenomenet. "Tills nu, tolkningen av RIXS-mätningar på sådana komplexa material har styrts främst av intuition. Nu ger dessa RIXS-beräkningar oss experimentanter ett ramverk som möjliggör en mer praktisk tolkning av resultaten. Våra RIXS-mätningar på PSI på barium-järn-arsenid stämmer utmärkt överens med de beräknade profilerna, " säger Pelliciari.

Kombination av experiment och teori

I deras experiment, forskarna undersökte fysiken kring järnatomen. "En fördel med RIXS är att du kan koncentrera dig på en specifik komponent och undersöka den i detalj för material som består av flera element, " säger Schmitt. Den välinställda röntgenstrålen gör att en inre elektron i järnatomen höjs från grundtillståndet i kärnnivån till valensbandet med högre energi, som endast är delvis upptagen. Denna initiala excitation av kärnelektronen kan orsaka ytterligare sekundära excitationer och utlösa många komplicerade sönderfallsprocesser som i slutändan manifesterar sig i spektrala satellitstrukturer. (Se grafik.)

Eftersom bidragen från de många reaktionerna ibland är små och nära varandra, det är svårt att ta reda på vilka processer som faktiskt ägde rum i experimentet. Här hjälper kombinationen av experiment och teori. "Om du inte har något teoretiskt stöd för svåra experiment, du kan inte förstå processerna, det är, fysiken, i detalj, " säger Schmitt. Detsamma gäller även teori:"Man vet ofta inte vilka teorier som är realistiska förrän man kan jämföra dem med ett experiment. Framsteg i förståelsen kommer när experiment och teori förs samman. Denna beskrivande metod har således potential att bli en referens för tolkningen av spektroskopiska experiment på korrelerade metaller."

Det internationella teamet har publicerat sitt arbete i tidskriften Fysisk granskning X .