En illustration visar en oväntat stark attraktion mellan elektroner i angränsande gitterplatser inom en 1D-kedja av kopparoxid, eller kuprat – ett material som leder elektrisk ström utan förlust vid relativt höga temperaturer. En studie ledd av Stanford, SLAC och Clemson upptäckte denna ovanligt starka "närmaste granne" attraktion i en 1D-kupratkedja som hade "dopats" för att öka tätheten av dess fria elektroner. De sa att den oväntade styrkan hos attraktionerna kan bero på interaktioner med naturliga vibrationer i materialets atomgitter, som kan spela en roll i cuprate supraledning. Kredit:SCI-HUA
När forskare studerar okonventionella supraledare - komplexa material som leder elektricitet utan förlust vid relativt höga temperaturer - förlitar de sig ofta på förenklade modeller för att få en förståelse för vad som händer.
Forskare vet att dessa kvantmaterial får sina förmågor från elektroner som går samman för att bilda en sorts elektronsoppa. Men att modellera denna process i all dess komplexitet skulle ta mycket mer tid och datorkraft än någon kan föreställa sig att ha idag. Så för att förstå en nyckelklass av okonventionella supraledare - kopparoxider, eller cuprates – forskare skapade, för enkelheten, en teoretisk modell där materialet finns i bara en dimension, som en sträng av atomer. De gjorde dessa endimensionella cuprates i labbet och fann att deras beteende stämde ganska väl överens med teorin.
Tyvärr, dessa 1D-atomkedjor saknade en sak:de kunde inte dopas, en process där vissa atomer ersätts av andra för att ändra antalet elektroner som är fria att röra sig. Doping är en av flera faktorer som forskare kan justera för att justera beteendet hos material som dessa, och det är en kritisk del för att få dem att överleda.
Nu har en studie ledd av forskare vid Department of Energys SLAC National Accelerator Laboratory och Stanford och Clemson universitet syntetiserat det första 1D-kupratmaterialet som kan dopas. Deras analys av det dopade materialet tyder på att den mest framträdande föreslagna modellen för hur kuprater uppnår supraledning saknar en nyckelingrediens:en oväntat stark attraktion mellan angränsande elektroner i materialets atomstruktur, eller galler. Den attraktionen, de sa, kan vara resultatet av interaktioner med naturliga gittervibrationer.
Teamet rapporterade sina resultat i dag Vetenskap .
"Oförmågan att kontrollerbart dopa endimensionella kupratsystem har varit ett betydande hinder för att förstå dessa material i mer än två decennier, " sa Zhi-Xun Shen, en Stanford-professor och utredare vid Stanford Institute for Materials and Energy Sciences (SIMES) vid SLAC.
"Nu när vi har gjort det, " han sa, "våra experiment visar att vår nuvarande modell missar ett mycket viktigt fenomen som finns i det verkliga materialet."
En illustration av 1D kopparoxid, eller kuprat, kedjor som har "dopats" för att frigöra några av sina elektroner i en studie ledd av forskare vid SLAC National Accelerator Laboratory och Stanford och Clemson universitet. Kopparatomer är svarta och syreatomer lila. De röda fjädrarna representerar naturliga vibrationer som vibrerar atomgittret, vilket kan bidra till att skapa en oväntat stark attraktion (ej visad) mellan angränsande elektroner i gittret. Denna "närmaste granne" attraktion kan spela en roll i okonventionell supraledning - förmågan att leda elektrisk ström utan förlust vid relativt höga temperaturer. Kredit:Greg Stewart/SLAC National Accelerator Laboratory
Zhuoyu Chen, en postdoktor i Shens labb som ledde den experimentella delen av studien, sa att forskningen möjliggjordes av ett system som teamet utvecklat för att göra 1D-kedjor inbäddade i ett 3D-material och flytta dem direkt in i en kammare vid SLAC:s Stanford Synchrotron Radiation Lightsource (SSRL) för analys med en kraftfull röntgenstråle.
"Det är en unik uppställning, " han sa, "och oumbärlig för att uppnå den högkvalitativa data vi behövde för att se dessa mycket subtila effekter."
Från galler till kedjor, i teorin
Den dominerande modellen som används för att simulera dessa komplexa material är känd som Hubbard-modellen. I sin 2D-version, den är baserad på en lägenhet, jämnt fördelat rutnät med enklast möjliga atomer.
Men detta grundläggande 2D-rutnät är redan för komplicerat för dagens datorer och algoritmer att hantera, sa Thomas Devereaux, en SLAC och Stanford professor och SIMES utredare som övervakade den teoretiska delen av detta arbete. Det finns inget väl accepterat sätt att se till att modellens beräkningar för materialets fysiska egenskaper är korrekta, så om de inte matchar experimentella resultat är det omöjligt att avgöra om beräkningarna eller den teoretiska modellen gick fel.
För att lösa det problemet, forskare har tillämpat Hubbard-modellen på 1D-kedjor av enklast möjliga kuratgitter – en sträng av koppar- och syreatomer. Denna 1D-version av modellen kan exakt beräkna och fånga elektronernas kollektiva beteende i material gjorda av odopade 1D-kedjor. Men tills nu, det har inte funnits något sätt att testa riktigheten av dess förutsägelser för de dopade versionerna av kedjorna eftersom ingen kunde göra dem i labbet, trots mer än två decennier av försök.
"Vår stora framgång var att syntetisera dessa dopade kedjor, " sa Chen. "Vi kunde dopa dem över ett mycket brett spektrum och få systematiska data för att fastställa vad vi observerade."
Forskare vid SLAC, Stanford och Clemson använde en teknik som kallas angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), visas här, att skjuta ut elektroner från dopade 1D kopparoxidkedjor och mäta deras riktning och energi. Detta gav dem en detaljerad och känslig bild av hur elektronerna i materialet beter sig. Arbetet utfördes vid en specialdesignad strållinje vid SLAC:s Stanford Synchrotron Radiation Lightsource (SSRL). Kredit:Zhuoyu Chen/Stanford University
Ett atomlager i taget
För att göra de dopade 1D-kedjorna, Chen och hans kollegor sprayade en film av ett kupratmaterial känt som barium strontium kopparoxid (BSCO), bara några atomlager tjocka, på en stödjande yta inuti en förseglad kammare vid den specialdesignade SSRL-strållinjen. Formen på gittren i filmen och på ytan linjerades på ett sätt som skapade 1D-kedjor av koppar och syre inbäddade i 3D BSCO-materialet.
De dopade kedjorna genom att utsätta dem för ozon och värme, som tillförde syreatomer till sina atomgitter, sa Chen. Varje syreatom drog ut en elektron ur kedjan, och de frigjorda elektronerna blir mer rörliga. När miljoner av dessa fritt flödande elektroner kommer samman, de kan skapa det kollektiva tillstånd som är grunden för supraledning.
Därefter skickade forskarna sina kedjor till en annan del av strållinjen för analys med vinkelupplöst fotoemissionsspektroskopi, eller ARPES. Denna teknik kastade ut elektroner från kedjorna och mätte deras riktning och energi, ge forskarna en detaljerad och känslig bild av hur elektronerna i materialet beter sig.
Överraskande starka attraktioner
Deras analys visade att i det dopade 1D-materialet, elektronernas attraktion till sina motsvarigheter i angränsande gitterplatser är 10 gånger starkare än Hubbard-modellen förutspår, sa Yao Wang, en biträdande professor vid Clemson University som arbetade med teorisidan av studien.
Forskargruppen föreslog att denna höga nivå av "närmaste granne" attraktion kan härröra från interaktioner med fononer - naturliga vibrationer som vibrerar atomnätverket. Fononer är kända för att spela en roll i konventionell supraledning, och det finns indikationer på att de också kan vara involverade på ett annat sätt i okonventionell supraledning som uppstår vid mycket varmare temperaturer i material som kupraterna, även om det inte är definitivt bevisat.
Forskarna sa att det är troligt att denna starka närmaste granne-attraktion mellan elektroner finns i alla cuprates och kan hjälpa till att förstå supraledning i 2D-versionerna av Hubbard-modellen och dess anhöriga, ger forskarna en mer komplett bild av dessa förbryllande material.