Olinjära processer tillåter forskare att styra och manipulera ljus via interaktioner med materia. Här, sumfrekvensgenerering blandar två färger av ljus i en kristall för att producera en ny, tredje färgen. I denna nya studie, FLEET använder ickelinjär spektroskopi för att kontrollera den elektroniska bandstrukturen i ett enda atomlager. Kredit:FLEET
Ultraljudspulser av ljus visar sig inte kunna skiljas från kontinuerlig belysning, när det gäller att kontrollera de elektroniska tillstånden hos atomärt tunt material volframdisulfid (WS2).
En ny Swinburne-ledd studie visar att ultrakorte ljuspulser kan användas för att driva övergångar till nya faser av materia, hjälpa sökandet efter framtida Floquet-baserade, lågenergielektronik.
Det finns ett betydande intresse för att övergående styra bandstrukturen hos en enskiktshalvledare genom att använda ultrakorta ljuspulser för att skapa och kontrollera exotiska nya faser av materia.
De resulterande tillfälliga tillstånden kända som Floquet-Bloch-tillstånd är intressanta ur en ren forskningssynpunkt såväl som för en föreslagen ny klass av transistorer baserade på Floquet-topologiska isolatorer (FTI).
I ett viktigt fynd, de ultrakorta ljuspulserna som är nödvändiga för att detektera bildandet av Floquet-tillstånd visade sig vara lika effektiva för att trigga tillståndet som kontinuerlig belysning, en viktig fråga som tills nu, hade i stort sett ignorerats.
En kontinuerlig våg eller ultrakorta pulser:problemet med tiden
Floquet fysik, som har använts för att förutsäga hur en isolator kan omvandlas till en FTI, bygger på ett rent sinusformat fält, dvs kontinuerligt, monokromatisk (enkel våglängd) belysning som inte har någon början eller slut.
Motsvarande författare Prof Jeff Davis (Swinburne University of Technology) leder Swinburnes ultrasnabba spektroskopilabb. Kredit:FLEET
För att observera denna fasövergång, dock, bara ultrakortpulser erbjuder tillräckliga toppintensiteter för att ge en detekterbar effekt. Och det är gnidningen.
Att slå på eller av även den renaste ljuskällan introducerar ett brett utbud av ytterligare frekvenser till ljusets spektrum; ju plötsligare växlingen, desto mer bredbandsspektrum. Som ett resultat, ultrakorta pulser som de som används här överensstämmer inte med de antaganden som Floquets fysik bygger på.
"Ultrakortspulser är ungefär så långt du kan komma från en monokromatisk våg, " säger Dr. Stuart Earl vid Swinburne University of Technology (Australien).
"Dock, vi har nu visat att även med pulser kortare än 15 optiska cykler (34 femtosekunder, eller 34 miljondelar av en miljarddels sekund), det spelar ingen roll."
Pump-sondspektroskopi av atomärt monolager framkallar ett ögonblickligt svar
På grund av dess starka interaktion med ljus, WS 2 enskiktskristall är synlig trots att den bara består av ett enda lager av atomer. Dess växelverkan är så stark att fotonerna den avger lätt upptäcks i ett starkt upplyst labb, även vid rumstemperatur, som visas av den infällda fotoluminescenskartan. Kredit:FLEET
Dr Earl, med medarbetare från Australian National University och ARC Center for Future Low-Energy Electronic Technologies (FLEET), utsattes för ett atomärt monolager av volfram-disulfid (WS 2 ) till ljuspulser av varierande längd men samma totala energi, ändra toppintensiteten på ett kontrollerat sätt.
WS 2 är en övergångsmetalldikalkogenid (TMD), en familj av material som undersökts för användning i framtida "beyond CMOS"-elektronik.
Teamet använde pump-probe-spektroskopi för att observera en övergående förändring i energin hos A-excitonen i WS 2 på grund av den optiska Stark -effekten (det enklaste förverkligandet av Floquet -fysik). Tack vare deras användning av en sub-bandgap pump puls, signalen de mätte, som bara kvarstod så länge som själva pulsen, berodde på interaktioner mellan jämvikt och foton-klädda virtuella tillstånd inom provet.
"Det kan låta konstigt att vi kan utnyttja virtuella tillstånd för att manipulera en verklig övergång", säger Dr Earl. "Men eftersom vi använde en sub-bandgap pump puls, inga riktiga stater var befolkade."
"WS 2 svarade omedelbart, men mer betydelsefullt, dess svar berodde linjärt på den momentana intensiteten av pulsen, precis som om vi hade aktiverat ett monokromatiskt fält oändligt långsamt, det är, adiabatiskt" förklarar professor Jeff Davis, även vid Swinburne University of Technology. "Detta var ett spännande fynd för vårt team. Trots att pulserna var extremt korta, systemets tillstånd förblev sammanhängande."
"Fransar" i differentiell reflektans (som en funktion av relativ fördröjning mellan pump- och sondpulser) indikerar att pumppulsen förskjuter monolagerbandgapet som om det introducerades oändligt långsamt, trots att den bara är 34 fs lång. Kredit:FLEET
En adiabatisk störning är en som introduceras extremt långsamt, så att systemets tillstånd har tid att anpassa sig, ett avgörande krav för FTI. Även om ultrakorta pulser inte borde vara kompatibla med detta krav, detta resultat ger tydliga bevis för att för dessa atomära monolager, dom gör. Detta gör det nu möjligt för teamet att tillskriva provet alla bevis på icke-adiabatiskt beteende, snarare än till deras experiment.
Dessa fynd gör det nu möjligt för FLEET-teamet att utforska Floquet-Bloch-tillstånd i dessa material med en puls över bandgap, som, teoretiskt sett, bör driva materialet in i den exotiska fasen som kallas en Floquet topologisk isolator. Att förstå denna process bör sedan hjälpa forskare att införliva dessa material i en ny generation lågenergi-, hög bandbredd, och potentiellt ultrasnabb, transistorer.
System som uppvisar avledningsfri transport när de drivs ur jämvikt studeras inom FLEETs forskningstema 3, söker nytt, ultralågenergielektronik för att möta de stigande, ohållbar energi som förbrukas av beräkningar (redan 8 % av den globala elektriciteten, och fördubblas varje decennium).
