a) Huvudluminiscerande övergångar av lantanidaktivatorerna i det elektromagnetiska spektrumet, spänner från UV till synligt och sträcker sig sedan till andra nära-infraröda. b) XEOL-, XEPL-, DS- och UC-processer i lantaniddopade fluorid-NS. c) Schematisk illustration av multimods färgutveckling baserad på fluorid core@shell@shell NSs. P representerar excitationskraft. När olika lantanidaktivatorer genererar olika emissionsvåglängder av XEOL, UC och DS i en designad core@shell@shell NSs, kan många flerfärger moduleras vid behov genom att styra excitationsvåglängden och/eller effekten. Kredit:Lei Lei, Yubin Wang, Andrey Kuzmin, Youjie Hua, Jingtao Zhao, Shiqing Xu och Prasad N. Paras
Röntgenstrålar är elektromagnetiska vågor med korta våglängder och stark penetreringsförmåga i fysisk materia, inklusive levande organismer. Scintillatorer som kan omvandla röntgenstrålar till ultravioletta (UV), synliga eller nära infraröda (NIR) fotoner används i stor utsträckning för att realisera indirekt röntgendetektion och XEOL-avbildning inom många områden. De inkluderar medicinsk diagnos, datortomografi (CT), rymdutforskning och oförstörande industriellt material och säkerhetsinspektioner.
Kommersiella bulkscintillatorer har högt ljusutbyte (LY) och överlägsen energiupplösning. Emellertid lider de av flera nackdelar, såsom komplexa tillverkningsprocedurer, dyr experimentell utrustning, icke-avstämbar XEOL-våglängd och dålig bearbetbarhet av anordningar. De producerar alla utsläpp i det synliga spektralområdet, men att ha XEOL i NIR-området kan hitta mer intressanta tillämpningar inom biomedicin. Tjocka kristaller genererar också ljusspridning följt av tydlig signalöverhörning i en fotodioduppsättning.
Nyligen har metallhalogenidperovskiter undersökts för röntgendetektion. Tyvärr uppvisade dessa material också vissa inneboende begränsningar, såsom dålig foto-/miljöstabilitet, tungmetalltoxicitet och låg LY. Därför är sökandet efter att utveckla en ny generation scintillatorer fortfarande ett stort fokus för vetenskaplig forskning.
I en ny tidning publicerad i eLight , ett team av forskare, ledd av professor Prasad N. Paras från University of Buffalo, undersökte användningen av lantaniddopade fluorid NSs. Deras uppsats tittade på designstrategier och nanostrukturer som tillåter manipulering av excitationsdynamik i en kärna-skalgeometri.
Lantaniddopade fluorid-NS:er undviker begränsningarna hos bulkscintillatorer och metallhalogenidperovskiter. De uppvisar också många användbara egenskaper. Kärn-skal-strukturerna hos de lantaniddopade fluorid-NS:erna kan trimmas och designas på begäran genom att använda en billig och bekväm våtkemisk metod. Emissionsvåglängderna kan ställas in och utökas till det andra NIR-fönstret, vilket drar nytta av de rikliga energinivåerna av lantanidaktivatorer.
Dessa NS:er visar överlägsen fotostabilitet, låg toxicitet och bekväm bearbetningsförmåga för enheter. Det gör dem till lovande kandidater för nästa generations NS:er och XEOL-avbildning. Dessutom uppvisar de XEPL-egenskap, som visar lovande tillämpningar inom biomedicin och optisk informationskodning. Kombinationen av XEOL och XEPL gör dem lämpliga för att bredda tillämpningsområdet.
Under de senaste åren har betydande framsteg gjorts i NS-utvecklingen. Forskargruppen diskuterade designstrategier och nanostruktur som tillåter manipulation av excitationsdynamik i en kärna-skalgeometri. De producerar också XEOL, XEPL, fotonuppkonvertering (UC) och nedväxling (DS). Det möjliggör emission vid flera våglängder och vid olika tidsskalor.
Den grundläggande arbetsprincipen för XEOL-avbildning är att registrera dämpningen av röntgenstrålar efter penetrering av motivet med en scintillator och avbildning med en kamera. Scintillatorskärmen placeras under målet för att absorbera de överförda röntgenfotonerna. En låg dos av röntgenstrålar som penetrerar levande organismer möjliggör tillämpningen av datortomografi. Penetrerande icke-levande material möjliggör produktkvalitet och säkerhetsinspektion. Röntgenbestrålningsdosen bör vara tillräckligt låg för att garantera säkerhet, medan den höga upplösningen och distinkta kontrasten är viktiga för bildanalys.
Röntgen, joniserande strålning med djupt penetrationsdjup i människokroppen, har studerats brett för radioterapi och bioavbildningstillämpningar. Den starka XEOL kan aktivera fotosensibilisatorerna för att generera reaktiva syrearter. De bromsar direkt eller stoppar tumörtillväxt genom fotodynamisk terapi, vilket orsakar inflammation och äventyrar mikrovaskulaturen.
XEPL i UVC-serien kan användas för sterilisering och in vivo dödande av patogener och cancerceller. Fluorider med stort bandgap och lätt skapande av anjoniska defekter är lämpliga för att generera UVC-beständig luminescens. Experimentella karakteriseringar kombinerat med beräkningar av första principer antydde att syreinförande-inducerade fluorvakanser fungerade som elektronfällor.
Fotodetektorer har olika tillämpningar inom biomedicinsk avkänning, kameraavbildning, optisk kommunikation och mörkerseende. I kommersiella fotodetektorer används kristallina oorganiska halvledare som fotodioder och fototransistorer. De reagerar inte effektivt på ett brett spektrum av fotonenergi som täcker röntgenstrålar, ultraviolett-synligt (UV-vis) och NIR-ljus.
Under NIR-excitation avger det lantaniddopade fluoridskiktet UV-vis ljus genom energiöverförings-UC-processer. Den efterföljande återabsorptionsprocessen för strålning från lantanidaktivatorer till perovskitskiktet inträffar. Synlig emission från perovskitskiktet produceras genom att rekombinera elektroner i CB och hål i VB.
Denna nanotransduktor uppvisade ett brett linjärt svar på röntgenstrålar med olika doshastigheter och UV- och NIR-fotoner vid olika effekttätheter. Som diskuterats i avsnitt 4.4, utan att integrera perovskitskiktet, kan lantaniddopade fluorid-NS:er användas för generering av XEOL, UC och DS också, vilket kan vara möjligt för realisering av bredbandsdetektering i teorin och behöver mer studier i framtid.
Lantanid-dopade fluorid-nanopartiklar är lämpliga kandidater för nästa generations NSs på grund av deras låga biotoxicitet, höga foto-/miljöstabilitet, enkla enhetsbearbetbarhet, avstämbara XEOL- och XEPL-egenskaper och andra användbara funktioner.
För att främja utvecklingen av högpresterande fluorid-NS och deras praktiska tillämpningar diskuterade teamet de befintliga utmaningarna och framtida multidisciplinära möjligheter inom detta område nedan. Att förstå XEOL-mekanismen gynnar designen och utforskningen av nya fluorid-NS. För närvarande är det oklart hur de genererade laddningsbärarna med låg kinetisk energi transporteras till de luminescerande centran eller fångas upp av defekter och motsvarande påverkansfaktorer.
De första befolkade icke-strålande exciterade nivåerna och strålningsnivåerna av lantanidaktivatorer är optimala när man beräknar eller karakteriserar energiskillnaderna mellan dessa laddningsbärare. Dessa beräkningar kommer att styra utformningen av energiöverföringsprocesser för att matcha energiskillnaderna följt av det förbättrade ljusutbytet. Hög LY är en förutsättning för att förverkliga tillämpningar med ultralåg doshastighet. + Utforska vidare
