Ett forskarlag från RIKEN Center for Advanced Photonics och University of Tokyo har utvecklat en ny typ av interferometer för att lösa ut randen som härrör från både optisk interferens av attosekundpulser och kvantinterferens av elektroniska tillstånd i en fråga. De har demonstrerat genomförbarheten av deras interferometer genom post-generation splittring av hög ordningens harmoniska pulser med ett experiment med ett heliumatomprov. De presenterar sitt arbete i tidskriften Ultrafast Science .

Interferens av Ramsey-typ mellan flera kvanttillstånd i tidsdomänen är en av de avgörande teknikerna för att undersöka kvantdynamiken i en fråga. Det viktigaste är att mycket högre fotonenergi behövs för att lösa mycket snabbare dynamik i denna interferensteknik, eftersom interferensens randperiod är omvänt proportionell mot fotonenergin.

Som ett resultat krävs fotonenergin på mer än 20 eV, vilket är ekvivalent med våglängdsområdet i den extrema ultravioletta (XUV), för att lösa kvantdynamiken i attosekundsregimen. Högords harmonisk (HH) puls av intensiv infraröd-synlig femtosekundlaserpuls är en lovande ljuskälla för denna teknik.

"Men det var väldigt svårt att generera ett par koherenta HH-pulser", säger Nabekawa från RIKEN. "Eftersom vi inte kan tillverka en halv spegel i XUV-våglängdsregionen som vanligtvis tillverkas i den synliga våglängdsregionen." Hittills har forskare använt sig av ett par koherenta fundamentala femtosekundpulser levererade från en konventionell interferometer innan de genererade HH-pulsen.

"Tidsfördröjningen mellan pulsparet kan inte närma sig 0", säger Nabekawa och påpekar en nackdel med det konventionella schemat. "Detta beror på den starka störningen av den mycket olinjära processen i HH-generationen vid den tidsmässiga överlappningen av det grundläggande laserpulsparet."

Forskargruppen har löst problemet genom att placera en nyutvecklad interferometer bakom HH-generatorn för att direkt dela upp HH-pulsen i ett par. I denna interferometer är HH-pulsen spatialt uppdelad med reflektioner nära eller runt gränserna för två parallellkonfigurerade Si-speglar placerade så nära som möjligt.

Därför uppstår interferensen från HH-paret i den rumsliga profilen för det fokuserade HH-pulsparet. "[Den] nyckeltanken är att vi bara plockar upp atomerna i den region där HH-pulsparet spatialt stör", förklarar Matsubara från U. Tokyo. "För att göra det har vi tätt fokuserat den tredje övertonen (TH) pulsen i det interfererande området av HH-pulsparet som en sondpuls."

I experimentet separeras TH-pulsen framför HH-interferometern, går genom en interferometer av Mach-Zehnder-typ med justerbar fördröjning och kombineras med HH-pulsparet. HH-pulsparet och den samförökande TH-pulsen fokuseras i en heliumgasstråle injicerad i en elektronspektrometer, som registrerar vinkelfördelningarna och de kinetiska energispektra för elektroner som lossnar från heliumatomer med jonisering.

En heliumatom på det elektroniska marktillståndet exciteras till 2p-tillståndet genom att absorbera en foton av den 13:e HH-pulsen och sedan, fotojoniserad av TH-sondens puls, bestrålas ungefär 184 fs efter. "Vi har tydligt särskiljt 2p-elektronspektrat från de andra elektronspektra genom att analysera vinkelfördelningen", säger Ishikawa från U. Tokyo, som var ansvarig för den tvåelektron fulldimensionella ab initio-beräkningen av vinkelfördelningen av 2p-elektronerna.

Utbytet av 2p-elektronerna har modulerats vid avsökningsfördröjning mellan de två HH-pulserna. Modulationsperioden har varit 200 as, vilket är ekvivalent med inversen av excitationsenergin till 2p-tillståndet, 21,2 eV. Detta är bevis på störning av Ramsey-typ i attosecond-regimen. "Störningskanterna fortsätter från fördröjningstiden 0 till fördröjningstiden mycket längre än koherenstiden för den 13:e HH-pulsen. Detta är den sömlösa övergången från den optiska interferensen av XUV-pulserna till kvantinterferensen av de elektroniska tillstånden som aldrig tidigare observerats ," säger Nabekawa.

Matsubara säger att "det här nya tillvägagångssättet borde underlätta undersökningen av den ultrasnabba temporala utvecklingen av koherensen mellan elektroniska tillstånd i kombination med nukleär dynamik i en molekyl." + Utforska vidare

Attosekundmätning på elektroner i vattenkluster