Raman-spektra för Cu(110) med användning av diskreta laserlinjer för excitation (öppna cirklar). Våglängden och energin för det infallande laserljuset anges till vänster. Spektrala egenskaper monterades på Voigt-kurvor, visade i rött. Kredit:Denk et al.
Forskare vid Johannes Kepler University i Linz har under flera år undersökt de fysikaliska egenskaperna hos Cu(110), en yta som uppnås när man skär en enskild kopparkristall i en specifik riktning. Deras senaste studie, presenterad i Physical Review Letters , ger det första beviset för så kallad resonant Raman-spridning från metallens yta. Detta fenomen innebär oelastisk spridning av fononer genom materia.
"Vi har redan gjort mycket forskning på Cu(110), och är särskilt intresserade av yttillståndsövergången vid 2,1 eV. Eftersom yttillståndselektronerna är begränsade till de första lagren av kristallen, Cu(110)-ytan tillstånd är ett känsligt mått på ytans tillstånd. Vi använder denna höga känslighet för att studera olika fysikaliska processer på ytan, såsom rekonstruktion av ytan efter adsorption eller molekylär tillväxt," Mariella Denk, en av forskarna som utförde studie, berättade för Phys.org.
"I samband med diskussioner med Prof. Dr. Norbert Essers grupp i Berlin, som huvudsakligen sysslar med Raman-spridning från halvledare men också har erfarenhet av att studera metallytor, kom vi på idén att helt enkelt försöka se om Raman-spridning från yta fononer kunde ses på Cu(110)."
I en serie initiala experiment observerade Denk och hennes kollegor en Raman-spridning med mycket hög intensitet från fononer på ytan av ett Cu(110)-prov. De bestämde sig sedan för att utforska denna överraskande observation ytterligare för att fastställa mekanismerna som ligger till grund för den.
I sina experiment använde forskarna en teknik som kallas Raman-spektroskopi. Detta är en oförstörande metod för att utföra kemiska analyser, som fungerar genom att fokusera ljuset från en laser på ett provs yta och täcker en plats som är cirka 100 μm stor. Ljuset som emitteras från denna punkt samlas in med en lins och går in i en monokromator (dvs ett optiskt instrument som mäter ljusets spektrum).
Elektronisk bandstruktur från dft-beräkningar:yttillstånd är märkta b1 till b4 och ytprojicerade bulkband är överlagrade i grått. Det övre diagrammet visar variationen av avståndet för de två översta atomplanen (Δz) och den resulterande variationen av avståndet mellan b1 och b2 vid Y (ΔE) för en enda svängningsperiod. Kredit:Denk et al.
"Elastisk spridd strålning vid den våglängd som motsvarar laserlinjen (Rayleigh-spridning) filtreras bort, medan resten av ljuset sprids på en detektor," förklarade Denk. "Laserljuset interagerar med vibrationer, fononer eller andra excitationer i systemet, vilket gör att laserfotonernas energi förändras. Skillnaden i energierna för det infallande och spridda ljuset ger information om de exciterade vibrationslägena."
Ytfononerna av Cu(110) – såväl som deras spridning – studerades intensivt med komplementära tekniker och är väl förstådda. Denk och hennes kollegor var dock de första som visade att Raman-spridning från ytfononer på Cu(110) kan observeras och att den höga intensiteten som erhölls i experimenten beror på spridning i resonans med den elektroniska övergången av yttillståndet av Cu(110) vid en 2,1 eV. De gjorde detta genom att samla in polarisations- och excitationsenergiberoende Raman-mätningar på deras prov med hjälp av 10 laserlinjer, inom ett fotonenergiområde från 1,8 till 3 eV.
"Vår studie ger det första beviset för Raman-spridning av ytfononer på en metallyta," förklarade Denk. "Raman-experimenten, tillsammans med elektronisk bandstruktur och beräkningar av gitterdynamik, målar upp en sammanhängande bild av interaktionen mellan ytfononer och ytlokaliserade elektroniska tillstånd."
Resultaten som samlats in av detta team av forskare kan avsevärt förbättra den nuvarande förståelsen av Cu(110) och andra metallytor. In the future, they could pave the way for further theoretical works focusing on electron-phonon coupling occurring on metal surfaces.
"We are now planning to conduct further experiments to test whether the method can be used for high-resolution surface vibrational spectroscopy, in particular whether optical transitions at surfaces and interfaces can be used to enhance Raman scattering of vibrations of adsorbed species," Denk said. + Utforska vidare
© 2022 Science X Network
