Forskare från Skoltech och MIPT och deras tyska, österrikiska och norska kollegor har föreslagit och testat en ny metod för datormodellering av magnetiska legeringar. Metoden, som bygger på maskininlärning, förutspådde exakt energi, mekaniska och magnetiska egenskaper hos legeringen av järn och aluminium.

Detta har möjliggjorts genom att redogöra för de så kallade magnetiska momenten hos atomer som ger upphov till effekterna av magnetism. Studien publiceras i Scientific Reports och är ett språngbräde mot modellering av kromnitrid – ett ultrahårt och korrosionsbeständigt material som används vid metallformning, medicinska verktyg och implantat.

Datormodellering av material är ofta en balansgång mellan hastighet och noggrannhet. Guldstandarden för att förutsäga materialstruktur och egenskaper med minsta fel är kvantmekaniska beräkningar, som att lösa Schrodinger-ekvationen.

Det finns sätt att påskynda dessa krävande beräkningar, den mest populära bland dem är densitetsfunktionsteori. Sättet som DFT sparar beräkningstid på är detta:I stället för att lösa ekvationen med avseende på elektronvågsfunktionen hittar vi den så kallade totala elektrontätheten i det lägsta energitillståndet. Men även det tillåter bara tiotals eller hundratals stora atomer att modelleras på en superdator.

Större system kräver ytterligare förenklingar:Ignorera den elektroniska strukturen och beakta så kallade interatomiska interaktionspotentialer, som kännetecknar krafterna mellan atomer. Naturligtvis offrar detta en viss noggrannhet i att förutsäga ett material egenskaper.

De senaste åren har sett uppkomsten av en ny lösning som erbjuder det bästa av två världar. Den bibehåller noggrannheten i kvantmekaniska beräkningar och ökar beräkningshastigheten drastiskt även för system med tusentals atomer. Ett populärt tillvägagångssätt är att använda maskininlärning för att erhålla interatomära potentialer tränade på kvantmekaniska beräkningsresultat.

Sådana potentialer ger bättre förutsägelser av materialegenskaper än deras experimentellt framställda analoger. Men interatomära potentialer för maskininlärning tar inte nödvändigtvis hänsyn till atomernas magnetiska moment, och detta kan orsaka fel vid modellering av magnetiska material.

För att modellera egenskaperna hos sådana material uppdaterade en grupp fysiker och matematiker från MIPT och Skoltech sin Moment Tensor Potentials-metod för att erhålla interatomiska potentialer för maskininlärning, och generaliserade den till version mMTP. Denna nya "magnetiska" MTP har redan använts för att förutsäga energin hos järn i dess para- och ferromagnetiska tillstånd. Den nya studien i Scientific Reports tillämpar metoden på tvåkomponentlegeringen av järn och aluminium.

Ivan Novikov, senior forskare vid Skoltech och docent vid MIPT-avdelningen för kemisk fysik för funktionella material, kommenterade, "Vårt team utvecklar maskininlärningspotentialer som påskyndar de kvantmekaniska beräkningarna som behövs för att beskriva egenskaperna hos material med ungefär fem storleksordningar.

"Under de senaste tre åren har maskininlärningspotentialer med magnetiska moment dykt upp, och vi skapade vår egen mMTP och validerade den på järnsystemet. I det nya dokumentet försökte vi validera potentialen på ett tvåkomponentsystem och demonstrera algoritmen för att bygga en datauppsättning för att träna potentialen."

Forskarna sammanställde datamängden på basis av kvantmekaniska beräkningar och använde den för att träna fem mMTP:er. Teamet testade sedan hur väl potentialerna kunde förutsäga strukturen och de magnetiska egenskaperna hos järn-aluminiumlegeringen beroende på andelen aluminium.

Det första steget i studien, som varade längst, innebar att skapa datasetet för modellträning. Sexton-atomsystem valdes för de kvantmekaniska beräkningarna. Systemen skilde sig åt i antal och relativa positioner för järn- och aluminiumatomerna. För varje konfiguration tillät densitetsfunktionella teorin teamet att hitta positionerna för atomerna, gittergeometrin och magnetiska moment som motsvarade det specifika systemets lägsta energitillstånd.

Därefter introducerade forskarna störningar i systemet genom att förskjuta atompositioner och förlänga eller komprimera gittervektorerna, som kännetecknar gittergeometrin. Det sista steget involverade att excitera de magnetiska momenten för strukturerna från både det första och det andra steget med hjälp av densitetsfunktionsteori och de begränsningar som den lägger på magnetiska moment. Den resulterande datamängden innehöll mer än 2 000 konfigurationer, både exciterade och i ett jämviktstillstånd.

Forskarna fortsatte sedan med att träna en ensemble av fem mMTP på den nybildade datamängden och testa sina förutsägelser av en konfigurations magnetiska jämviktsmoment och gittervektorer mot kvantmekaniska beräkningar. Den nya metoden visade sig vara mycket exakt oavsett andelen aluminium i legeringen.

Magnetiska MTP-förutsägelser stämde också väl överens med experimentet. Forskarna funderade på hur förhållandet mellan metallerna i järn-aluminiumlegeringen påverkar gittervektorerna. Det visade sig att gittrets geometri förblev oförändrad för andelen aluminium mellan 20 % och 40 %. En kvantitativ oöverensstämmelse observerades, men den kunde förklaras av det faktum att modellering antog temperaturens absoluta noll, till skillnad från experimentet.

Forskarna fortsatte med att jämföra de magnetiska momenten för legeringarna som ges av mMTP och av kvantmekaniska beräkningar. Värdena stämde överens med varandra och med teori:När andelen aluminium växte minskade legeringens magnetiska egenskaper. Men medan mMTP förutspådde en fullständig förlust av ferromagnetism vid 50 % aluminium, gjorde inte kvantmekaniska beräkningar det. Denna missmatchning kräver ytterligare utredning.

Forskarna planerar att komplettera sin metod med aktivt lärande, så att valet av konfigurationer som lämpar sig för att träna potentialen sker automatiskt. Detta kommer att göra det möjligt att studera flerkomponents paramagnetiska system och material vid temperaturer som inte är noll.

"Genom att kombinera vår kunskap och 2022 års forskningsresultat om järn med detta nya dokument om järn-aluminiumlegeringen, kommer vi att lägga till aktiv inlärning och verifiera mMTP på ett annat material - kromnitrid," sa Novikov.

"Särskilt kommer vi att kunna förutsäga variationen av specifik värmekapacitet och undersöka paramagnetiska tillstånd. Jag är för tillvägagångssättet när du börjar med att noggrant validera din metod och först då vänder dig till praktiska frågor. Och detta är vägen vår forskning har tagit hittills:Först validerade vi MTP på benchmarksystem, och vi är nu vid en punkt där vi kan börja förutsäga fasdiagrammen för mer komplexa material."

Mer information: Alexey S. Kotykhov et al, Begränsad DFT-baserad magnetisk maskininlärningspotential för magnetiska legeringar:en fallstudie av Fe–Al, Scientific Reports (2023). DOI:10.1038/s41598-023-46951-x

Journalinformation: Vetenskapliga rapporter

Tillhandahålls av Skolkovo Institute of Science and Technology