Området för attosekundsfysik etablerades med uppdraget att utforska ljus-materia-interaktioner med oöverträffade tidsupplösningar. De senaste framstegen inom detta område har gjort det möjligt för fysiker att kasta nytt ljus över kvantdynamiken hos laddningsbärare i atomer och molekyler

En teknik som har visat sig vara särskilt värdefull för att bedriva forskning inom detta område är RABBITT (d.v.s. rekonstruktionen av attosekundsslag genom interferens av tvåfotonövergångar). Detta lovande verktyg användes från början för att karakterisera ultrakorta laserpulser, som en del av en forskningssatsning som vann årets Nobelpris, men det har sedan dess också använts för att mäta andra ultrasnabba fysiska fenomen.

Forskare vid East China Normal University och Queen's University Belfast byggde nyligen på RABBITT-tekniken för att distinkt mäta individuella bidrag i fotojonisering. Deras artikel, publicerad i Physical Review Letters , introducerar en ny mycket lovande metod för att utföra attosecond-fysikforskning.

"RABBITT-tekniken ger i huvudsak ett ultrasnabbt stoppur för elektroniska processer, så att vi kan mäta (till exempel) tidsfördröjningen mellan joniseringen av olika elektroner i en atom," sa Andrew C. Brown, medförfattare till tidningen, till Phys. .org.

"En av svårigheterna med dessa experiment är dock att när du har flera, störande processer, blir bilden betydligt mer komplex, och vi kan inte längre göra konkreta påståenden om tidpunkten för de olika mekanismerna. I huvudsak har du också många variabler och inte tillräckligt många ekvationer för att lösa dem.

"Det verkliga geniet i Xiaochun och Jians experiment var att tillhandahålla fler ekvationer, eller mer exakt, mer distinkta mätningar, vilket gjorde att vi kunde ta bort de olika mekanismerna."

I sina experiment använde Xiaochun Gong och Jian Wu, författarna som ledde projektet, två laserpulser, vilket är standardpraxis när man implementerar RABBITT-tekniken. De ändrade dock polarisationen (d.v.s. snedvinkel) för dessa pulser för att få ytterligare kontroll över mätningarna de samlade in.

Inledningsvis satte forskarna ut för att lösa tidsfördröjningar i fotojonisering för olika emissionsvinklar. Med andra ord, de ville avgöra om en elektron beter sig annorlunda när den sänds ut i olika riktningar i förhållande till laserfältet. När de väl började undersöka data som samlats in i sina experiment insåg de dock att det målade upp en bild som var mycket mer komplex än vad de hade räknat med.

"Vårt nuvarande arbete är också ett ytterligare steg framåt med avseende på vårt tidigare arbete med atomär partiell vågmätare," sade Gong. "Vår dröm är att driva mätningen av attosekundens fotojonisering till partiell vågnivå, vilket är den ursprungliga definitionen av spridningsfasskiftet."

Forskarna samlade sina mätningar på helium-, neon- och argonprover. Att undersöka helium är enkelt, eftersom det bara innehåller två elektroner och det finns egentligen bara en metod för att jonisera det, medan neon och argon är mycket mer komplexa system.

"Närmare bestämt, när du joniserar helium, finns det bara ett möjligt kvarvarande jontillstånd," sa Brown. "För neon och argon är saker dock betydligt mer komplicerade. Dels finns det fler elektroner att oroa sig för, och dels finns det flera kvarvarande jontillstånd, som alla bidrar på något (tidigare) okänt sätt till Sättet vi tolkade/förklarade detta var att tänka på det klassiska "Young's double slit"-experimentet, där ljus passerar genom två öppningar innan det "mäts" på en skärm."

I ett klassiskt Youngs experiment med dubbla spalter producerar ljus som passerar genom två öppningar ett interferensmönster på en skärm. Detta beror på att vågorna som passerar genom varje bländare anländer till samma plats genom olika rutter, vilket resulterar i så kallade "kanter" av konstruktiv eller destruktiv interferens.

"Nyckeln till det experimentet, och anledningen till att det har bildat en så övertygande metafor, särskilt för kvantteoretiker, är att du inte kan säga vilken slits ljuset passerade genom, eftersom detta inte kan mätas," sa Brown. "Allt du kan mäta är störningen, och "vilken-vägsinformationen" är otillgänglig."

I experimenten utförda av Brown, Gong och deras medarbetare var de två öppningarna i klassiska Youngs experiment med dubbla spalter två olika kvarvarande jontillstånd i Neon. Däremot var interferensmönstret de mätte fotoelektronens vinkelfördelning som producerades av de två sneda laserpulserna.

"Genom att utföra mätningen för två olika snedvinklar, och sedan räkna ut alla olika vägar elektronerna kan ta för att komma fram till något sluttillstånd, kan vi sedan lösa ekvationerna för att ge oss både amplituden och fasen för varje annan väg." sa Brown. "Med andra ord, vi räknade ut vilken slits elektronen passerade genom och hur."

De flesta studier inom experimentell attosecond-fysik använder lätta teoretiska beräkningar för att förklara sina fynd i efterhand. Det här projektet krävde dock mycket mer detaljerade simuleringar för att ta hänsyn till den komplexa dynamiken i spelet och, i huvudsak, ge en förutsägelse för experimentet att bekräfta.

"Metoden vi använde för att rekonstruera de olika vägarna i experimentet har en solid teoretisk grund, men dynamiken är så komplex att det skulle vara svårt att göra ett lufttätt fall att siffrorna vi extraherar från experimentet är tillförlitliga," sa Brown. "Vi utförde simuleringar med R-matrisen med tidsberoende (RMT)-kod, som kan hantera all denna dynamik från första principer, och därifrån kunde vi extrahera amplituderna och faserna direkt."

När de jämförde sina experimentella resultat med de från simuleringen, fann de att de var nära inriktade. Detta tyder på att deras experiment verkligen mätte vad de teoretiskt påstod att det gjorde.

"Sammanfattningsvis försöker vi använda laserfältet för att fästa ytterligare en fas till den mellanliggande d-vågen," sa Gong. "Vi kan identifiera s-vågen och d-vågen, men vi kan störa deras fasegenskaper och observera deras slutliga interferensegenskap. Vi kan till exempel öppna lådan för att veta att "kvantkatten" lever eller inte, men vi kan lägga till lite störning och kontrollera om rutan har något svar eller inte, där svaren är ett måste från reaktionen från katten i den."

Forskarna ser deras föreslagna experimentella metod som en "delvågsmätare", eller med andra ord ett verktyg som effektivt kan mäta individuella bidrag i fotojonisering. Framför allt är deras föreslagna metod baserad på två distinkta experimentella tekniker, nämligen att ändra laserpolarisationen och mäta fotoelektronernas och jonernas sammanfallande, som tidigare inte användes tillsammans.

"Vårt arbete kombinerade dessa tekniker på ett sådant sätt att göra denna nya mätning möjlig," sa Brown. "Det är inte att säga att mätningarna var enkla på något sätt, men det skulle inte vara en överraskning att se samma kombination av tekniker som används för att göra mer intressanta mätningar av ultrasnabb dynamik under de kommande åren."

Ytterligare en unik aspekt av denna nyligen genomförda studie är simuleringen som används för att validera teamets experimentella resultat. Under lång tid har forskare försökt tolka experimentella data med hjälp av teoretiska modeller, men Brown, Gong och deras kollegor bestämde sig för att använda en simulering istället.

"Resultaten som RMT ger är mindre intuitiva eftersom modellen är långt ifrån enkel, förklarade Brown. "Men genom att inkludera en beskrivning av alla intressanta multielektroneffekter och göra det på ett allmänt sätt så att du inte är begränsad till specifika atomer eller specifika laserparametrar, kan vi faktiskt börja leda experiment inom detta område på ett sätt som helt enkelt inte har varit möjligt under de trettio åren av attovetenskap fram till denna punkt."

Det senaste arbetet av detta team av forskare ger ny insikt i den grundläggande dynamiken i fotojonisering. Medan Brown, Gong och deras medarbetare främst fokuserar på fysiken kring detta fenomen, kan deras ansträngningar i framtiden hjälpa till att identifiera nya strategier för att kontrollera elektroner med hjälp av ljus. Detta skulle kunna bidra till utvecklingen av ultrasnabba elektroniska kretsar och solcellsteknik (solpaneler), eller kanske till och med hjälpa till att designa medicinska verktyg som förhindrar strålningsskador på celler.

"Vi arbetar på att bygga ut en mer omfattande teori om processer av högre ordning i fotoemission," sa Brown. "Med andra ord, vi försöker teoretiskt beskriva vad som händer när du absorberar flera (mer än två) fotoner i dessa experiment av RABBITT-typ. Även om vi har denna RMT-kod som kan simulera dynamiken från första principer, om du vill tolka resultaten behöver du också någon relativt enkel modell för att förklara de olika vägarna."

Medan de arbetar på en teoretisk modell som kan förklara data som samlats in i deras experiment, planerar forskarna att fortsätta utföra experiment och köra simuleringar med allt högre intensitetsregimer. De hoppas att detta kommer att tillåta dem att ytterligare undersöka övergångar från få-foton till multifotonsystem och i slutändan till starkfältsfysik.

"Utvecklingen av stark fältfysik är borta från den traditionella spridningsteorin och det finns ett stort gap mellan dem," tillade Gong. "En mellanbrygga måste byggas för att ge en mjuk förståelse från en foton till multifoton."

Mer information: Wenyu Jiang et al, Resolving Quantum Interference Black Box genom Attosecond Photoionization Spectroscopy, Physical Review Letters (2023). DOI:10.1103/PhysRevLett.131.203201

Journalinformation: Fysiska granskningsbrev

© 2023 Science X Network