(Phys.org) – När bioteknik och nanoteknik fortsätter att smälta samman, DNA-programmerbara metoder har dykt upp som ett sätt att ge oöverträffad kontroll över sammansättningen av nanopartiklar till komplexa strukturer, inklusive anpassningsbara periodiska strukturer kända som supergitter som tillåter finjustering av interaktionen mellan ljus och välorganiserade samlingar av partiklar. Gitterstrukturer har historiskt sett varit tvådimensionella eftersom det har varit för svårt att tillverka tredimensionella DNA-gitter, medan tredimensionella dielektriska fotoniska kristaller har väletablerade förbättrade ljus-materia-interaktioner. Dock, bristen på syntetiska medel för att skapa plasmoniska kristaller (de som utnyttjar ytplasmoner som produceras från interaktionen av ljus med metall-dielektriska material) baserade på arrayer av nanopartiklar har hindrat dem från att experimentellt studeras. På samma gång, det har föreslagits att polaritoniska fotoniska kristaller (PPC) – plasmoniska motsvarigheter till fotoniska kristaller – kan förhindra ljusutbredning och öppna ett fotoniskt bandgap (även känt som ett polaritongap) genom stark koppling mellan ytplasmoner och fotoniska moder om kristallen är i en djup subvåglängdsstorleksregim. ( Polaritons är kvasipartiklar som härrör från stark koppling av elektromagnetiska vågor med en elektrisk eller magnetisk dipolbärande excitation.)

För detta ändamål, forskare vid Northwestern University rapporterade nyligen starka ljus-plasmoninteraktioner inom 3D-plasmoniska fotoniska kristaller som har gitterkonstanter och nanopartikeldiametrar som kan kontrolleras oberoende av storleksregimen för djupa subvåglängder genom att använda en DNA-programmerbar monteringsteknik – de första enheterna framställda av DNA- guidad kolloidal kristallisation. Forskarna har visat att de kan ställa in interaktionen mellan ljus och de kollektiva elektroniska lägena för guldnanopartiklar genom att oberoende justera gitterkonstanter och guldnanopartikeldiametrar, och tillägger att deras resultat i justering av interaktioner mellan ljus och välorganiserade samlingar av partiklar i nanoskala tyder på möjligheten för tillämpningar som inkluderar lasrar, kvantelektrodynamik och biosensing.

Prof. George C. Schatz diskuterade artikeln att han, Prof. Chad A. Mirkin, huvudförfattaren Daniel J. Park och deras medförfattare publicerade i Proceedings of the National Academy of Sciences genom att först ta itu med de största utmaningarna som forskarna stötte på när de ställde in interaktionen mellan ljus och de kollektiva elektroniska moden för guldnanopartiklar genom att oberoende justera gitterkonstanter och guldnanopartikeldiametrar. "Våglängden förknippad med fotoniska resonanslägen" - såsom Fabry-Pérot-interaktionerna som inträffar med interferometrar med samma namn - "definieras av ett interferensvillkor som beror på mikrostrukturens geometri, såväl som på det effektiva brytningsindexet för materialet i mikrostrukturen, " berättar Schatz Phys.org . "På samma gång, våglängden för plasmonresonanser i en guldnanopartikel bestäms av kollektiv elektronexcitation i partikeln och beror på storleken och formen på nanopartikeln såväl som på guldets brytningsindex." Forskarna tog upp detta genom att tillverka supergittermaterial som möjliggör oberoende justeringar dessa två våglängder, och därför att studera interaktionerna mellan resonanslägena. Dessutom, han lägger till, forskarna hittade en rad supergitter- och nanopartikelparametrar där de fotoniska lägena kunde observeras både nedan och ovanför plasmonenergin – dvs. dess resonansvåglängd – vilket gör att de kan observera ett bandgap som indikerar stark koppling mellan lägena.

En andra nyckelaspekt av deras forskning var att använda DNA-styrd kolloidal kristallisation för att oberoende kontrollera starka ljus-plasmoninteraktioner inom 3D-plasmoniska fotonkristaller som har gitterkonstanter och nanopartikeldiametrar, samt syntetisera plasmoniska PPC:er (polaritoniska fotoniska kristaller) från guld nanopartiklar. "Innan vårt papper och vårt arbete publicerades förra året ¹ av våra kollegor på Northwestern i Prof. Mirkins grupp, den DNA-styrda kristallisationsmetoden hade utvecklats för att tillverka supergittermaterial med variabel guldpartikelstorlek och gitteravstånd, " förklarar Schatz.

"Dock, " han fortsätter, "materialen var polykristallina, och uppvisade därför inte väldefinierade fotoniska lägen som kan göra det möjligt att undersöka interaktionen mellan ljus- och ytplasmoner. Ett nyckelframsteg var upptäckten ¹ av en metod för att göra supergitter enkristaller med en väldefinierad kristallvana – dvs. en rombisk dodekaedrisk form – och varierande storlek i storleksordningen några mikron." Ändå, det var fortfarande oklart att det skulle finnas optiska lägen av tillräckligt hög kvalitet för att Fabry-Pérot-resonanser skulle kunna observeras och ställas in över plasmonresonansen. "Det tog flera månader att teoretiskt och experimentellt undersöka och bekräfta förekomsten av Fabry-Pérot-resonanser, " tillägger Schatz.

Schatz och hans kollegor tog sig an dessa utmaningar genom att använda mätningar av backscattering – reflektion av vågor, partiklar, eller signalerar tillbaka till källriktningen – för att undersöka Fabry-Pérot-lägen. "Även om backspridningsmått har använts i andra sammanhang, detta var den första tillämpningen av denna teknologi på DNA-supergitterkristaller, och det var inte direkt klart för oss att Fabry-Pérot-resonanser kunde observeras för denna kristallvana och materialval, " konstaterar Schatz. Men, som beskrivs i deras nuvarande tidning, forskarna utvecklade en realistisk teoretisk modell av detta experiment som förutspådde förekomsten av Fabry-Pérot-lägen och möjligheten att observera dem via backscattering medan de utförde experimenten. "Detta stimulerade oss att göra experimenten och fortsätta med detta arbete även om de tidiga resultaten var av dålig kvalitet. Dessutom, vi använde beräkningsmodellen som vägledning för att optimera experimentet – inklusive arbetet där vi belade PPC:er med silver."

I deras tidning, forskarna diskuterade ytterligare fotoniska studier och möjliga tillämpningar i lasrar, kavitets kvantelektrodynamik, kvantoptik, kvantmångakroppsdynamik, biosensing och andra områden som föreslås genom justering av ljus-plasmoninteraktioner i nanoskala. "Tidigare arbete har observerat kvantelektrodynamiskt beteende i dielektriska optiska kaviteter, inklusive förstärkt och undertryckt fluorescens från sändare i dessa kaviteter. De nuvarande experimenten tyder på att denna typ av mätning kan utvidgas till kaviteter där hybrida plasmoniska/fotoniska lägen förekommer." Han betonar att även om kvantelektrodynamiska fenomen via 2D hybrid plasmoniska/fotoniska lägen redan har observerats under de senaste åren, deras system öppnar en unik möjlighet att använda 3D-kristalllägen som innehåller plasmoniska egenskaper. "Som en möjlig tillämpning, eftersom plasmonförstärkta lasrar har observerats med 2D-gitter, den framgångsrika observationen av 3D-hybridfotonisk-plasmoniska lägen tyder på att sådana lasrar kan förberedas för 3D-gitter."

Ett annat intressant fynd är avstämbarheten av DNA-sammankopplingar och motsvarande volymfraktion av de plasmoniska elementen. "Avstämbarhet av DNA-sammankopplingarna ger förmågan att ändra gitterkonstanten, " Schatz förklarar, "och med en viss storlek av nanopartiklar, genom att variera gitterkonstanten kan vi ställa in guldvolymen."

På frågan om deras fynd kan interagera med eller bidra till utvecklingen inom syntetisk biologi och syntetisk genomik, såväl som den accelererande integrationen av bioteknik och nanoteknik i translationell medicin, Schatz påpekade att DNA ger en syntetisk "krok" som kan kopplas till syntetisk biologi. "We can therefore envision using the genetic programmability of DNA as input to the synthesis of fluorescent proteins in precise locations, " adding that the medical applications of DNA-programmed superlattice materials are only at the concept stage. "From earlier work in the Mirkin group, we know how to use gold nanoparticles coated with DNA in medical diagnostics and therapeutics, so one can imagine future applications where these applications are extended to superlattices. A key point is that the superlattices provide a systematic tool for building structures that combine together inorganic components, such as metal or semiconductor nanoparticles with biomolecules."

Går vidare, Schatz says, the researchers need to generalize the menu of superlattice crystals. "The micron-scale crystal habits exhibit other photonic modes – that is, functionalities – such as whispering gallery resonance and light focusing. Dessutom, other nanoparticle components such as silver nanoparticles and quantum dots can be incorporated into superlattices." This means that the scientists can play with a large number of photonic/electronic degrees of freedom within the framework of a DNA superlattice. "Therefore, we need to establish a well-defined set of photonic applications and studies utilizing and combining those physical degrees of freedom – and theory will play an important role in this process."

In terms of additional innovations, Schatz tells Phys.org that "now that we know that plasmon-photonic interactions can exhibit strong coupling, we need to expand this research, probably with different nanoparticles and with different types of photonic resonances. Till exempel, we can incorporate anisotropic nanoparticles that exhibit more interesting plasmonic response to polarization of light – and utilizing other available photonic modes that exhibit light focusing features, we can think about developing optical components such as a plasmonic microlens. Till sist, synthesizing quantum dot nanoparticle superlattices, we can perform fundamental physics studies related to the collective exciton emission."

Schatz concludes that other areas of research might also benefit from their study. "We're excited about the possibility of using superlattice materials not just in photonics, but also in energy-related applications, including photovoltaics, photocatalysis, and batteries."

© 2015 Phys.org