Energilagringssystem med hög energitäthet är avgörande för att uppfylla de ständigt ökande kraven från elektroniska enheter, elektriska fordon, och smarta nät för intermittent sol- eller vindkraft. Litium-svavel (Li-S) batteriet är en lovande kandidat för nästa generations energilagring, med en extremt hög teoretisk energitäthet som är fem till sju gånger högre än den för konventionella LIB.

Dock, ett antal hinder hindrar praktiska tillämpningar av Li–S-batterier. En av de stora frågorna är diffusionen av polysulfidmellanprodukter från katoden, vilket orsakar den irreversibla förlusten av aktiva material och kapacitetsförsämring. Nanokol med en opolär yta som katodmaterial kan inte ge tillräckliga bindande och begränsande effekter för att bibehålla polysulfider i katoden. Dessutom, den dåliga elektrokemiska kontakten som orsakas av den svaga kombinationen mellan aktiva polysulfider och nanokol hindrar också den snabba och stadiga cyklingen av Li–S-celler.

"Heteroatomdopning tros vara en lovande väg för adsorption och immobilisering av polysulfidintermediärer, " säger prof. Qiang Zhang, en forskare från Tsinghua University, Kina. "Dock, ursprunget till förankringseffekten som ges av heteroatomer är fortfarande inte klart, vilket i hög grad begränsar förbättringen av polysulfidadsorption och den rationella designen av katodmaterial."

Senast, Prof. Q. Zhang och medarbetare från Tsinghua University tillsammans med Prof. B. Li från Institute of Metal Research rapporterade en teoretisk studie om förmågan hos en serie dopade nanokolmaterial att fånga polysulfider. Den visade att genom att bilda en 'litiumbindning' (en analog till 'H-bindning'), den kemiska modifieringen med användning av N- eller O-dopningsmedel förbättrar signifikant interaktionen mellan kolvärden och polysulfidgästerna och förhindrar därigenom effektivt skyttel av polysulfider.

"För första gången, vi genomförde en parallell kvantkemisk screeningprocess för att välja de mest effektiva dopningselementen som hjälper till att begränsa polysulfiderna." Tingzheng Hou, säger första författaren. "Det visade sig att N- och O-dopningen i nanokolmaterial kan bilda en stark dipol-dipol-elektrostatisk interaktion, som för första gången identifierades som den dominerande interaktionen mellan dopade nanokol och litiumpolysulfider, medan F, B, P, S- och Cl-dopämnen var oförmögna att bilda det."

Experimentellt arbete som rapporterats från andra forskare stämde överens med detta prediktiva resultat. Till exempel, den N-dopade grafenpapperselektroden uppvisade en hög specifik kapacitet på cirka 1000 mAh g ^-1 efter 100 cykler och utmärkt coulombisk effektivitet på 98 procent för Li-S-celler av katolyttyp. En mycket förlängd livslängd på över 2000 cykler och en extremt låg kapacitetsavklingningshastighet på 0,028 procent per cykel kan därmed uppnås.

"För att uppnå den starka pareffekten mot polysulfider, vi föreslog en uppsättning regler för rationell design av dopade kolställningar i Li–S-batterier baserat på vår beräkning, " säger Hou, "Med dessa villkor uppfyllda, det dopade kolet skulle kunna erbjuda en stark dipol med val av ensamma par för att bilda en stark elektrostatisk dipol-dipol-interaktion med polysulfider och förbättra interaktionen. Nyckelfaktorn är elektronegativiteten hos dopningsatomerna."

För att klargöra vikten av elektronegativitet, ett implicit vulkanplotförhållande som korrelerar elektronegativiteten hos dopningsatomer med adsorptionsenergierna föreslogs av Qiang och medarbetare för att belysa bildandet av den starka förankringseffekten. Detta förhållande ger ny förståelse för screening och rationell design av dopade nanokolmaterial för immobilisering av polysulfider.

"Om vi ​​går ett steg längre från reglerna och vulkanplanen för att söka ett genombrott bortom maxgränsen för monodoping, det finns samdopande nanomaterial där två eller flera dopningsämnen som gränsar till varandra synergistiskt stärker dipolmomentet och erbjuder ännu bättre affinitet till polysulfider." sa Prof. Qiang. Inom en snar framtid, de kommer att ytterligare studera synergieffekten av samdopning och utforska möjligheten att ytterligare förbättra gränssnittsinteraktionerna i katodgränssnittet.