Auger-assisterad elektronöverföring mellan intilliggande kvantbrunnar i 2D-skiktade perovskiter. Kredit:YIN Zixi och LENG Jing
Tvådimensionella (2D) perovskiter är strukturer med flera kvantbrunnar (QW) som bildas av alternerande oorganiska och organiska skikt. De är lovande när det gäller tillämpningar av solceller, lysdioder, och fotodetektorer.
Dock, på grund av energibarriären som utövas av de isolerande organiska liganderna mellan QW, de fotogenererade excitonerna är vanligtvis begränsade i perovskit QW-planet och uppvisar dålig mellanskiktstransport (QW-till-QW). Detta begränsar ytterligare tillämpning av 2D-perovskiter i optoelektroniska enheter.
Nyligen, en forskargrupp ledd av prof. Jin Shengye från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) avslöjade en ny mekanism för Auger-assisterad elektronöverföring mellan skikt i tvådimensionella skiktade perovskiter. Den erbjuder en ny riktlinje för att designa 2D-perovskites med en optiskt inställbar QW-till-QW-laddningstransportegenskap.
Detta arbete publicerades i Journal of the American Chemical Society den 18 mars.
Forskarna genomförde pumpintensitetsberoende transient absorptionsexperiment på en serie av (C m H 2m+1 NH 3 )2PbI 4 2D-skiktade perovskiter med olika ligandalkylkedjelängder (m =8, 10, 12, 18).
En längre ligandkedja (större m) ledde till en ökad QW bandgapenergi (Eg) såväl som en lägre energibarriär (Eb) för elektronöverföring mellan skikten. När m≥12, där värdet av Eb närmar sig t.ex. en långlivad och derivatliknande egenskap i de transienta absorptionsspektra (TA) observerades. Den liknande TA-spektrala egenskapen fanns inte i kortkedjiga 2D-perovskiter med m≤12.
Forskarna föreslog en ny Auger-assisterad QW-till-QW elektronöverföringsmekanism för att förklara experimentresultaten. När t.ex. ≈ Eb, Auger-rekombinationen av en exciton skulle kunna pumpa elektronen i en annan exciton för att överföras till en angränsande QW genom barriärliganderna. De separerade elektronerna och hålen byggde upp ett inre elektriskt fält och orsakade den derivatliknande transienta spektralfunktionen genom en kvantbegränsad Stark-effekt.
Denna Auger-assisterade elektronöverföringsmekanism kan användas för att designa nya skiktade 2D-perovskiter med antingen förbättrad mellanskiktsladdningsrörlighet eller avstämbara optiska egenskaper, som slutligen kan användas i fotoelektroniska och optiska moduleringsanordningar.