När föreningar i använt kärnbränsle bryts ner, de kan släppa ut radioaktiva ämnen och förorena marken och vattnet. Forskare vet att en använt bränsleförening, neptuniumdioxid, reagerar med vatten, men de förstår inte helt processen. En studie har använt avancerade elektronmikroskopitekniker för att undersöka hur den mikroskopiska strukturen hos neptuniumdioxid driver kemiska reaktioner som leder till att den löses upp i miljön. Resultaten avslöjade att neptunium tenderar att lösas upp där korn av materialet kommer samman, känd som korngränser. Neptunium är mindre benäget att lösas upp vid korngränserna för större materialkorn jämfört med mindre materialkorn.

Påverkan

Kärnkraftverk producerar högradioaktivt avfall i form av använt kärnbränsle. För att förhindra att strålning kommer ut, anläggningsoperatörer lagrar använt bränsle i pooler och torra behållare vid kärnreaktorplatser. Dock, detta är inte en permanent lösning. För att på ett säkert sätt lagra radioaktivt material i hundratusentals år krävs underjordisk slutförvaring på geologiskt stabila platser. Att planera denna lagring kräver grundliga förutsägelser om hur avfallet kan omvandlas kemiskt för att säkerställa att det är miljömässigt säkert. Denna studie avslöjar att bearbetning av neptuniumdioxid på sätt som ger större korn och färre defekter drastiskt minskar neptuniums löslighet - dess förmåga att lösas upp. Detta minskar miljöpåverkan från kärnavfallet. Dessa insikter kommer att hjälpa till att informera politiska beslut om äldre kärnavfallshantering.

Sammanfattning

Neptuniumdioxid finns i äldre kärnavfall som uppvisar en komplex struktur med korn i nanoskala och framträdande korngränser. Korngränser är platser där kristallordningen för det fasta ämnet störs och ofta leder till ökad diffusion och kemisk reaktivitet. Korngränser i neptuniumdioxid innehåller en löslig hydroxidfas, som lätt oxideras och lätt löses vid kontakt med vatten och kan resultera i ökade neptuniumkoncentrationer i naturliga vatten. Erosionen av korngränserna orsakar att hela korn går sönder från matrisen och resulterar så småningom i neptunium i både vattenhaltig och kolloidal lösning, som kan påverka miljööde och transportbedömning.

Denna djupgående studie av neptuniumdioxidmikrostruktur visade att kornstorleken kan ökas med en storleksordning genom att bearbeta materialet vid hög temperatur. Högtemperaturomkristallisation inducerar korntillväxt, vilket minskar ytdefekter och ytarea, sänker materialets fria energi. Större neptuniumdioxidkorn resulterar i ökad stabilitet och minskad löslighet med två storleksordningar. Genom att undersöka upplösningsmekanismer vid gränsytan mellan fast vatten, denna studie täpper till en nyckellucka för att förstå miljöutsläpp av radioaktiva ämnen. Resultaten förväntas få långtgående miljökonsekvenser för prestandabedömning.