Forskare avslöjar flervägsmekanismer för elektrokemisk CO2-reduktion. Kredit:DICP
En forskargrupp ledd av professor Xiao Jianping från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) och deras medarbetare syntetiserade en enatoms Pb-legerad Cu-katalysator (Pb) 1 Cu), som visade hög aktivitet för den elektrokemiska CO 2 reduktionsreaktion (CO 2 RR) med en selektivitet på 96 % för formatering och stabilitet på upp till 180 timmar vid 100 mA cm -2 .
Denna studie publicerades i Naturens nanoteknik den 16 sept.
Forskarna rapporterade multi-path för CO 2 reduktion till format, nämligen reaktionsvägarna genom COOH* och HCOO* intermediärer. Reaktionsfasdiagrammet byggdes utifrån tillvägagångssättet "energi global optimering", som beskriver aktivitetstrenden för CO 2 RR för att formatera. En dubbeltoppsaktivitetstrend erhölls på grund av övervägandet av multi-path.
De fann att Cu föredrog COOH*-vägen, resulterar i produktion av kolväten och oxygenater, som uppvisar begränsad selektivitet och aktivitet mot en specifik produkt. Dock, Pb 1 Cu föredrog HCOO*-vägen. Den optimala HCOO* bindningsenergin i Pb 1 Cu avslöjade antingen hög aktivitet eller selektivitet för att bilda via CO 2 RR. Överensstämmelsen mellan experimentell och teoretisk aktivitetstrend bekräftar tillförlitligheten hos flervägsmekanismen.
Cu-platsen på Pb 1 Cu stegyta, snarare än Pb-platsen med en atom, visade den högsta CO 2 RR-verksamhet mot exklusiv formiatproduktion. Frienergidiagrammet med de beräknade elektrokemiska barriärerna bekräftar också formiatselektiviteten.
"Dubbeltoppen" beskriver en mer exakt aktivitetstrend för CO 2 RR, ger en betydande insikt för katalysatordesign, " sa prof. Xiao.
