Strukturella karakteriseringar av perovskite nanoplatelet filmer. (A) En tvärsnittsskanningstransmissionselektronmikroskopi-bild med hög vinkel ringformigt mörkt fält (STEM-HAADF) som visar det kontinuerliga och hålfria perovskitskiktet. TPBi, 2,2',2'-(1,3,5-bensintriyl)tris(l-fenyl-lH-bensimidazol); PVK, poly(9-vinylkarbazol). (B) En inzoomad STEM-HAADF-bild som visar den fina strukturen hos en perovskit-nanoplätt. Insättning:Motsvarande mönster för snabb Fouriertransform (FFT). (C) En typisk högupplöst transmissionselektronmikroskopi (HRTEM) bild av perovskit nanoblodplättar spridda på ett kopparnät. Insättning:Motsvarande FFT-mönster. (D) Statistiskt diagram över storleksfördelningen av nanotrombocyterna mätt med HRTEM. Medelstorleken är 25,8 nm och motsvarande SD är 6,8 nm. Gauss-beslaget tillhandahålls som en guide för ögat. (E) Bete-incidens vidvinkel röntgenspridningsmönster. Diffraktionsfläckarna härrör från kristallytorna på nanoblodplättar. De två diffraktionsfläckarna vid qz =1,065 och qy =1,070 Å−1 motsvarar {001} respektive {010} av β-CsPbBr3. Kredit:Science Advances , 10.1126/sciadv.abg8458
Planar perovskite light-emitting diodes (LEDs) är högpresterande och kostnadseffektiva elektroluminescensenheter som är idealiska för skärm- och belysningsapplikationer med stora ytor. Genom att utforska emissionsskikten med höga förhållanden av horisontella övergångsdipolmoment (TDM), kan forskare öka fotonutkopplingen av plana lysdioder. Lysdioderna som är baserade på anisotrop perovskit är ineffektiva på grund av utmaningarna med att reglera orienteringen av TDM såväl som svårigheterna att uppnå höga fotoluminescenskvantutbyten, inklusive utmaningar att realisera laddningsbalans i filmerna av monterade nanostrukturer. I detta arbete visade Jieyuan Cui och ett forskarteam inom kemi, materialvetenskap och optik i Kina effektiv elektroluminescens som härrör från en in-situ perovskitfilm gjord av ett monolager av nanoblodplättar. Teamet uppnådde lysdioder med en maximal extern kvanteffektivitet (EQE) på 23,6 procent för att representera högeffektiva plana perovskite-lysdioder.
Övergångsdipolmoment och metallhalogenidperovskiter
Fotonemissionsegenskaperna i halvledare är baserade på övergångsdipolmoment. Molekyler i ett material kan uppnå ett exciterat eller icke-exciterat tillstånd genom absorption och emission av ljus, där reglerna för övergångsdipolmoment och kvantmekanik kan hjälpa till att förutsäga om övergången till ett exciterat tillstånd är trolig. Nanoblodplättar och nanorods som omfattar optiska övergångsdipolmoment i material är mycket anisotropa och deras struktur-egenskapsförhållande är av intresse för plana lysdioder (LED). Generellt är övergångsdipolmoment horisontellt orienterade för ljuskoppling och de som är vertikalt orienterade bidrar till energiförlust. Metallhalogenidperovskiter är en annan framväxande klass av lösningsbearbetade halvledare med intressanta egenskaper inklusive höga fotoluminescenskvantutbyten och avstämbara emissionsvåglängder. I denna rapport har Cui et al. beskrev effektiva lysdioder baserade på in situ-odlade perovskitfilmer för att visa höga förhållanden av horisontella övergångsdipolmoment och höga fotoluminescenskvantutbyten.
Optiska egenskaper hos perovskit-nanoplateletfilmerna. (A) Absorption och PL (exciterad av en 405-nm laser) spektra. a.u., godtyckliga enheter. (B) Excitationsintensitetsberoende PLQY. Felstaplarna representerar de experimentella osäkerheterna i PLQY-mätningarna vid 0,4 mW/cm2 och felen i bestämningen av relativa PL-intensiteter och excitationseffekt. Kredit:Science Advances , 10.1126/sciadv.abg8458
Strukturell karakterisering av nanotrombocyter
Enheten innehöll ett perovskitskikt analyserat med aberrationskorrigerad sveptransmissionselektronmikroskopi (STEM). Teamet deponerade perovskitfilmen från en prekursorlösning innehållande flera föreningar inklusive litiumbromid, cesiumbromid och blybromid löst i dimetylsulfoxid (DMSO). Därefter observerade Cui et al en jämn perovskitfilm med hjälp av ringformiga mörkfältsbilder med hög vinkel (HAADF). Med hjälp av zoom-in-studier noterade de välupplösta atomkolonner med mycket kristallina perovskitnanoplättar. Därefter, med hjälp av atomkraftsmikroskopi, bestämde de materialets grovhet och förstod storleken på perovskitkristallerna eller nanoplättarna med hjälp av högupplöst transmissionselektronmikroskopi.
Orientering av TDM för perovskite nanoplatelet filmer. (A) Vinkelberoende PL-mätningar av perovskitfilmen på ett kvarts/TFB/PVK-substrat. De experimentella data (grå rutor) är anpassade av den klassiska elektromagnetiska dipolmodellen (röd linje), vilket ger ett horisontellt TDM-förhållande på 84 ± 4%. (B) Back focal plane (BFP) bild av en perovskite film. (C) p-polariserad linjeskuren (grå linje) längs den streckade linjen i BFP-bilden (B). Denna linjeskärning är utrustad med ett horisontellt TDM-förhållande på 87 % (röd heldragen linje). Kredit:Science Advances , 10.1126/sciadv.abg8458
Optiska analyser av nanoplatelet-filmen
Teamet påverkade de elektroniska och optiska egenskaperna hos perovskitfilmen med hjälp av kvantinneslutningseffekten och kvantifierade sedan orienteringen av övergångsdipolmomenten för perovskitfilmen. Därefter beskriver Cui et al. analyserade ljusemissionen från perovskitfilmen med användning av svart fokalplan (BFP) spektroskopi. För att åstadkomma detta undersökte de ett litet område av perovskit-nanoplateletfilmen med en laser för fotoexcitation. Data indikerade utmärkt rumslig enhetlighet för den horisontella orienteringen av övergångsdipolmoment i filmen. Teamet använde sedan BFP-data från fyra fläckar från olika regioner för att visa utmärkt rumslig enhetlighet för orienteringarna av horisontella övergångsdipolmoment i filmerna. På grund av koncentrationen av de skrymmande organiska ammoniumkatjonerna och närvaron av litiumbromid i prekursorlösningen, orienterade perovskitennanoplateletfilmen med höga fotoluminescenskvantutbyten. Genom att fördubbla koncentrationen av de skrymmande organiska ammoniumkatjonerna kunde Cui et al. bildade perovskitfilmer med starka excitoniska absorptionstoppar och krediterade den horisontella orienteringen av nanotrombocyterna på de platta substraten till Van der Waals-interaktioner.
Karakterisera perovskite-lysdioderna för rumstemperatur
Baserat på ytterligare experiment visade teamet hur införandet av litiumbromid (LiBr) i prekursorlösningen förbättrade filmens fotoluminescenskvantegenskaper. Dessutom indikerade elektroluminescensspektrumet för perovskit-nanoplättfilmen ultrarena gröna emissioner och den pin-hole-fria morfologin hos nanoplateletfilmen tillät försumbart strömläckage. När de utförde optiska simuleringar på materialen med hjälp av den klassiska dipolmodellen utvecklad för plana mikrohåligheter, visade resultaten hög utkopplingseffektivitet på 31,1 procent för perovskitenheterna baserat på orienteringen av nanoplateletfilmen. Medan tidigare arbete syftade till att kontrollera orienteringen av övergångsdipolmoment genom att fokusera på sammansättningen av anisotropa kolloidala nanostrukturer, krävde högeffektiv elektroluminescens synteser av anisotropa kolloidala nanostrukturer med högt kvantutbyte. Potentialen att uppfylla enhetskraven var utmanande på grund av materialdesign och monteringskrav.
Enhetskarakteriseringar av de gröna lysdioderna baserade på perovskite nanoplateletfilmer. (A) EL-spektrum. Infälld:Fotografi av en aktiv grön lysdiod (effektiv yta:3,24 mm2). (B) Vinkelfördelningen av EL-intensiteten följer Lambert-profilen. (C) Strömtäthet–luminans–spänningsegenskaper för en typisk enhet. (D) EQE-spänningsförhållandet för enheten med en champion EQE på 23,6%. (E) Histogram över topp-EQE från 36 enheter. Gausspassformerna tillhandahålls som en guide för ögat. (F) Konturplot av simuleringsresultaten för enheten EQE som en funktion av PLQY och Θ för det perovskitemissiva lagret. Enhetsstrukturen som visas i (A) används för simuleringen. Brytningsindexen för flerskikten erhålls med ellipsometer. För vår perovskite nanoplatelet-film med en PLQY på ~75% och en Θ på 84%, förutsäger den optiska simuleringen en maximal EQE på ~23,3%. Kredit:Science Advances , 10.1126/sciadv.abg8458
Outlook
På detta sätt visade Jieyuan Cui och kollegor hur orienteringen av övergångsdipolmoment hos perovskitfilmer kunde regleras för att övervinna gränserna för ljusutkoppling av plana lysdioder för att bilda gröna lysdioder med exceptionellt hög extern kvanteffektivitet på upp till 23,6 procent. Den kemiska mångsidigheten hos perovskitmaterialen tillät Cui et al. att utöka det lättillgängliga tillvägagångssättet till in situ-odlade nanoplateletfilmer för att utveckla olikfärgade lysdioder med hög extern kvanteffektivitet. Arbetet beskriver en enkel och effektiv metod för att förstå vilken roll de anisotropa optiska egenskaperna hos nanostrukturer spelar i bildandet av optoelektroniska enheter. + Utforska vidare
© 2021 Science X Network
