(a) Optisk bild av WS2 /WSe2 heterobilager. (b) Energin hos TDE i WS2 /WSe2 heterobilayer som funktion av vridningsvinkeln. (c) Det polariserade k-rymdsemissionsmönstret för TDE. Kredit:Science China Press
Typ-II-bandstrukturerna i vertikalt staplade övergångsmetalldikalkogenider (TMD) heterobillager underlättar bildandet av interlagerexcitoner. Vridningsvinkeln och oöverensstämmelsen i monoskiktens gitterkonstanter skapar en periodisk moirépotential så djup som>100 meV, vilket kan påverka det optiska bandgapet och de optiska urvalsreglerna för de bildande excitonerna. Att identifiera ursprunget till excitontopparna i TMD:s heterobilayers är ibland kontroversiellt eftersom deras liknande energier.
Nyligen visade forskare från Wuhan University (Nanophotonics Group ledd av Prof. Shunping Zhang och Prof. Hongxing Xu, Computational Physics Group ledd av Prof. Shengjun Yuan) att en vridvinkelberoende exciton (TDE) resulterade från mellanskiktskoppling mellan monolager WS2 och WSe2, är en intralagerexciton med dess övergångsdipolmoment nästan parallellt med atomplanet. De identifierar denna exciton baserat på en systematisk analys och jämförelse av experimentella PL-spektra, vridvinkelberoende DFT-bandstrukturberäkningar, mer exakta DFT-GW-beräkningar och de senaste optiska beräkningarna med GW-BSE-metoden.
Experimenten visar att den nya excitonen vid cirka 1,35 eV i WS2/WSe2 heterobillager beror på vridningsvinkeln (Figur 1b), som uppvisar egenskaperna hos den så kallade "mellanskiktsexcitonen". Sedan använde de bakre focal plane imaging-tekniken (Fourier imaging) för att kvantifiera orienteringen av övergångsdipolmomentet för TDE i WS2 /WSe2 heterobilager i figur 1c. k -Rymdemissionsmönster för TDE visar en dipolkaraktär i planet, oberoende av vridningsvinkeln.
Ytterligare analys indikerar att denna "mellanskiktsexciton" verkligen är en intralagerextraktion som bidragit från WS2 skiktet, och det huvudsakliga beviset inkluderar:(1) Jämförelsen av de experimentella PL-spektra och det beräknade absorptionsspektrumet (Figur 2d) visar att 1,35 eV i PL-spektrat stämmer väl överens med de beräknade 1,36 eV; (2) Den indirekta övergångskaraktären för momentum av 1,36 eV-topp i det optiska absorptionsspektrumet har också validerats av nollledstätheten för exciterade tillstånd (Figur 2d) runt 1,36 eV; (3) Den excitoniska viktanalysen visar tydligt att excitontillståndet 1,36 eV huvudsakligen orsakas av övergången Γ-K; (4) Analysen av realrymdsfördelning av laddningstätheten för excitonen 1,36 eV (Figur 2e) visar att både elektronen och hålet kommer från WS2 endast lager.
(a) Bandstrukturen för WS2 /WSe2 heterobilager. (a, b) Fördelningen av hålets |+〉 och elektron |−〉 tillstånd associerade med (b) K-K-excitationen och (c) Γ-K-excitationen. (d) De optiska absorptionsspektra för WS2/WSe2 heterobillager. (e) Realrymdsfördelningen av laddningstätheten i TDE. Kredit:Science China Press
