En forskargrupp har uppnått nära-enhet rumstemperatur fotoluminescens kvantutbyte (PLQY) (>99%) i nära-infraröd (NIR) emission av metall nanokluster i lösning. Deras arbete publiceras i Science .
Guld nanokluster (Au NCs) som NIR-emitterande material har potential i biomedicinska tillämpningar. Emellertid är PLQY för Au NCs i NIR-regionen vanligtvis låg, ofta mindre än 10%. För att lösa detta problem syntetiserade forskare Au22 ( t BuPhC≡C)18 (Au22 ) och dess koppardopade motsvarighet, Au16 Cu6 ( t BuPhC≡C)18 (Au16 Cu6 ), för att studera deras fotofysiska egenskaper.
Enkristallröntgendiffraktionsanalys visade att Au22 och Au16 Cu6 delar liknande strukturer. Au22 visade en emissionstopp vid 690 nm och Au16 Cu6 vid 720 nm. Den absoluta PLQY för Au22 och Au16 Cu6 i luft var 9 % respektive 95 %.
I den avluftade lösningen, PLQY för Au16 Cu6 nådde 100 %, mätt med både absoluta och relativa metoder. Tidskorrelerad enkelfotonräkning mätte fotoluminescenslivslängderna för Au22 och Au16 Cu6 att vara 485 ns respektive 1,64 μs.
Ytterligare undersökningar av NCs exciterade tillståndsdynamik genom transientabsorptionsspektroskopi visade att båda NC:s luminiscenta tillstånd härrörde från tripletttillståndet (T1 ), med distinkta dynamiska processer observerade i femtosekund transientabsorptionsspektroskopi. Under 380 nm excitation, Au22 visade en långsam uppgång på 148 ps, medan Au16 Cu6 visade en snabb avslappning på 0,5 ps.
Triplettsensibiliseringsexperiment bekräftade att dessa processer tillskrivs ultrasnabb intersystemkorsning (ISC) från singletttillstånd (S1 ) till T1 . På grund av koppardopning, Au16 Cu6 har en mindre ∆Est , vilket avsevärt accelererar dess ISC-hastighet. Som ett resultat, Au16 Cu6 uppvisar slutligen PLQY nära 100 %.
Tillvägagångssättet för att uppnå nästan enhetlig PLQY kan möjliggöra utvecklingen av högemitterande metallklustermaterial. Specifikt visar detta arbete att nästan enhetlig PLQY kan uppnås med en legering av guld-koppar nanokluster även i lösning vid rumstemperatur, vilket kommer att möjliggöra tillämpningar allt från biologisk avbildning till självlysande enheter.
I forskargruppen ingick professor Zhou Mengs grupp från University of Science and Technology i Kina vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS), som samarbetade med prof. Wang Quanmings team från Tsinghua University.
Mer information: Wan-Qi Shi et al, Near-unity NIR fosforescerande kvantutbyte från ett rumstemperatur solvat metall nanokluster, Science (2024). DOI:10.1126/science.adk6628
Journalinformation: Vetenskap
Tillhandahålls av University of Science and Technology i Kina
