Forskare från National University of Singapore (NUS) har introducerat en uppkonverteringsplasmonforplattform för att möjliggöra exakt kontroll över polariseringen av isotropa uppkonverteringsnanopartiklar (UCNP). Detta uppnås genom att koppla uppkonverteringsaktivatorer med noggrant designade anisotropiska gap plasmonmod-stödda metasytor.
Foton-plasmonkoppling i hybridsystem är ett kraftfullt verktyg för att undersöka ljus-materia-interaktioner på nanoskala, med potentiella applikationer inom olika områden, inklusive miniatyriserade solid-state lasrar, ultrakompakta spektrometrar, on-chip molekylär avkänning och polarimetrisk avbildning. Lantaniddopade UCNP:er är särskilt lovande som kvantljuskällor på grund av deras distinkta emissionstoppar, stora anti-Stokes-förskjutning och utmärkta fotostabilitet.
De karakteristiska spektroskopiska fingeravtrycken från dessa emissionstoppar gör det lättare att exakt identifiera information. Medan uppkonverteringshybridsystem har utforskats för att förbättra fotoluminescens och sönderfallsdynamik genom ytplasmon-fotonkoppling, gör kristallgittersymmetrin hos små UCNP:er det svårt att uppnå polarisationsanisotropi. Dessutom är kontroll av ljuspolarisationen väsentlig för olika tillämpningar, såsom informationskodning, displayteknik och biologisk avkänning.
Ett forskarlag under ledning av professor Liu Xiaogang från Institutionen för kemi, NUS, har tänkt ut ett tillvägagångssätt för att uppnå exakt polarisationskontroll över isotropa UCNP:er genom att koppla uppkonverteringsaktivatorer med komplexa nanostrukturer, kända som anisotropiska gap plasmonmode-stödda metasytor. Forskningen är publicerad i tidskriften Chem .
Genom att använda metalliska stavliknande antenner kunde forskarna kontrollera ljuspolariseringen av dessa isotropa UCNP på ett sätt som liknar att ställa in en radio till olika radiostationer. Detta gjorde det möjligt för dem att kontrollera ljuspolariseringen av dessa isotropa UCNP från det synliga till nära-infraröda området, och övervinna de begränsningar som deras kristallina symmetri utgör.
Metall-isolator-metall-designen säkerställer att det finns starka dubbla resonanslägen i ortogonala riktningar med minimal interferens med varandra. Det frikopplar också processerna som är involverade i ljusexcitation och emission.
Genom att använda både fjärrfältsexcitation och elektromagnetisk närfältsinterferens kan de isotropa UCNP:erna kontrolleras för att producera periodiska variationer i emissionsamplitud, med en stor excitationspolarisationskänslighet på upp till 83 %.
Forskargruppen undersökte vidare hur den lokala tätheten av ljuspartiklar runt antennerna påverkar hur energi frigörs från den hybrida nanoplattformen. Genom att excitera systemet linjärt kan denna hybrida nanoplattform växla mellan fyra polariseringstillstånd för uppkonvertering, vilket möjliggör flera nivåer av ljusutmatning i parallella eller ortogonala polarisationskonfigurationer.
Deras numeriska undersökning belyser ytterligare hur de anisotropa plasmonlägena selektivt påverkar polariseringstillståndet för det emitterade ljuset. Närmare bestämt, när excitationsförbättrande faktorer är mycket större än emissionsförbättrande faktorer, bestäms uppkonverteringspolarisationstillståndet av excitationspolarisationen, vilket leder till parallella polarisationsegenskaper.
Omvänt, när emissionsförbättrande faktorer är jämförbara med excitationsförbättrande faktorer, producerade de kopplade uppkonverteringsemittrarna emitterat ljus med anisotropa egenskaper.
Prof Liu sa:"Polarisationerna för flernivåuppkonvertering kan bana väg för innovativa fotoniska system, som erbjuder flexibiliteten att skräddarsy ljusfrekvenser och riktningar som använder ljus på unika sätt. Detta öppnar upp spännande möjligheter för utveckling av kompakta enheter som utnyttjar ljus på nya sätt för avancerad fotonik."
Mer information: Jiahui Xu et al, Multi-level upconversion polarization som möjliggörs av programmerbara plasmoner, Chem (2023). DOI:10.1016/j.chempr.2023.11.007
Journalinformation: Chem
Tillhandahålls av National University of Singapore
