När Lawrence Livermore-forskaren Tadashi Ogitsu hyrde en vätgasbränslecellbil 2017, han visste att hans dagliga pendling skulle förändras för alltid. Det finns inga växthusgaser som kommer ut ur slutröret, bara lite vattenånga.

Marknaden för vätgasbilar växer. Enligt en färsk rapport från California Energy Commission och California Air Resources Board, staten har nu 31 vätgasstationer.

Nästa utmaning är att göra vätgasbränsle kostnadseffektivt och hållbart.

"Väte kan produceras från flera källor, men den heliga gralen ska göra den av vatten och solljus, "sa Ogitsu, en stabsforskare i Quantum Simulations Group vid Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL). Han är också en styrgruppsmedlem för HydroGEN Advanced Water Splitting Materials Consortium, ett Lab-ledt konsortium i Department of Energy's (DOE) Energy Materials Network. Det är fokuserat på väteproduktion från vatten via avancerad hög- och lågtemperaturelektrolys, samt fotoelektrokemiska och termokemiska processer och hanteras genom bränslecellsteknologikontoret för DOE:s kontor för energieffektivitet och förnybar energi (EERE).

En av utmaningarna förknippade med soldriven vattenklyvningsteknik för väteproduktion är stabiliteten hos enheten som utför uppgiften. Vid fotoelektrokemisk (PEC) väteproduktion, en solljussamlande halvledarfotoabsorberare sänks ner direkt i en vattenbaserad elektrolytlösning. En utmaning är att många av de mest effektiva fotoabsorberande materialen, som kisel och indiumfosfid, är ofta instabila under PEC -driftsförhållanden. Detta beror till stor del på kemiska reaktioner vid fast/vätskegränssnittet, varav några resulterar i materialoxidation och nedbrytning.

Tillsammans med kollegor vid Notre Dame University och Lawrence Berkeley National Laboratory, LLNL-forskare har utvecklat en integrerad teori-experimentsteknik för att förhöra kemi vid fasta/flytande gränssnitt. Denna teknik tillämpades för att förstå oxider bildade på galliumfosfid (GaP) och indiumfosfid (InP) ytor under förhållanden som är relevanta för PEC väteproduktion, ett första steg mot att kontrollera dessa materials kemi. Forskningen visas på omslaget till Journal of Physical Chemistry Letters i upplagan den 4 januari.

Ogitsu, Brandon Wood och huvudförfattaren Tuan Anh Pham utnyttjade de högpresterande beräkningsmöjligheterna vid LLNL för att simulera möjliga kemiska arter som kan förekomma på fotoabsorberande ytor i kontakt med vattenhaltiga medier. Dessa arter karakteriserades sedan av spektroskopiska fingeravtryck med hjälp av kvantmekaniska beräkningar.

Forskare från Notre Dame validerade beräkningarna experimentellt med hjälp av den senaste röntgenfotoelektronspektroskopi. Förutom att ge en detaljerad förståelse av kemi vid gränssnittet fast/vätske, författarna undersökte hur det påverkar halvledarstabiliteten under drift. Till exempel, de upptäckte att jämfört med GaP, vätgasnätverket nära InP-ytor är mycket mer flytande, underlättar självläkning av ytdefekter som resulterar i förbättrad korrosionsbeständighet hos InP.

"Den snabba utvecklingen av beräkningsmetoder och experimentella metoder gör det nu möjligt att direkt integrera de två på ett sätt som vi inte har sett tidigare, ", sade Pham. "Detta ger ett nytt sätt att förstå kemin i mycket komplexa gränssnitt som annars inte skulle kunna hanteras med någon enskild teknik. Vårt arbete är en färdplan för att undersöka dessa typer av gränssnitt i en mängd olika energitekniker."