Protonbytande membranbränsleceller (PEMFC) betraktas i allmänhet som en ren och hållbar energiomvandlingsteknik för att ersätta allt knappare fossila bränslen på grund av den höga energiomvandlingseffektiviteten, hög energitäthet, och låg eller ingen förorening av utsläpp. Klart, platina (Pt) är en nyckelkomponent i de toppmoderna elektrokatalysatorerna för syrereduktionsreaktionen (ORR) vid katoderna överlägset, vilket är en avgörande halvreaktion för att öka prestandan hos denna bränslecellsteknik. Dock, den tröga reaktionskinetiken för ORR kräver ofta en relativt hög belastning av Pt för att uppnå önskvärd bränslecellprestanda i de praktiska tillämpningarna, vilket är starkt begränsat av de höga kostnaderna och bristen på Pt.

Som sådan, forskare har gjort enorma ansträngningar för att utveckla aktiva, stabil, och ekonomiska Pt-baserade katalysatorer mot ORR under det senaste decenniet. Att införliva Pt med mindre ädla och/eller billiga metaller för att bilda legering/kärnskalskal katalysatorer betraktas som en lovande strategi för att väsentligt förbättra de katalytiska egenskaperna mot ORR i bränsleceller på grund av elektronkoppling och töjningseffekt mellan olika metaller. Jämfört med Pt-baserade legeringelektrokatalysatorer, sådana kärnskal-elektrokatalysatorer undviker inte bara läckage eller upplösning av icke-Pt-metallen för att förbättra stabiliteten, men också utnyttja varje Pt -atom fullt ut och därmed sänka kostnaden för katalysatorer.

Enligt den välkända vulkanen för ORR-aktivitet, Pd är förmodligen det bästa kärnmaterialet för att bilda Pt-baserade kärnskalelektrokatalysatorer på grund av lämplig elektronkoppling och synergetisk effekt mellan dem. Dock, stabiliteten hos sådana Pd@Pt kärnskalskal katalysatorer kan inte uppfylla kravet på kommersialisering på grund av den selektiva upplösningen av Pd-atomer från kärnorna under cyklingen. Tillsatsen av stabiliserande element (t.ex. Au) till Pt-baserade nanokristaller har visat sig skydda aktiva komponenter (t.ex. Pt och Pd) i katalysatorerna från upplösning vid potentiell cykling genom att höja deras upplösningspotential, och därmed garanterar utmärkt långsiktig stabilitet. Dock, dessa Au@Pt kärnskalelektrokatalysatorer lider av minskning av ORR-aktivitet på grund av den inducerade expansiva belastningen i Pt-skal som härrör från den större gitterkonstanten och större atomstorlek hos Au än Pt i kombination med den ogynnsamma elektroniska kopplingen mellan dem.

Nyligen, Prof. Zhang i forskargruppen som leds av prof. Deren Yang från Zhejiang University samarbetade med Prof. Wu från Shanghai Jiao Tong University utvecklade en enkel metod för att syntetisera icosahedral AuPd@Pt nanokatalysatorer bestående av ultratunna Pt -skinn, Au-Pd-legeringskärnor och Pd-mellanlager med variabel tjocklek. Ultratunna Pt-skinn med två atomskikt belades epitaxiellt på preparerade icosahedral Au-Pd-frön. Kontrollen av tjockleken på Pd -mellanlager i ett intervall av 3-12 atomskikt realiserades genom att justera matnings molförhållandet för Au- och Pd -element. AuPd@Pd@Pt icosahedra med Pd -mellanlägg, särskilt Au60Pd40@Pt elektrokatalysatorer med cirka sex atomskikt, uppvisade anmärkningsvärt förbättrade aktiviteter och hållbarhet gentemot ORR i sur miljö jämfört med kommersiella Pt/C och Au75Pd25@Pt icosahedra utan Pd -mellanlägg. De tre-skiktiga nanostrukturerna med kärna-mellanlagrade skal med ikosahedriska former optimerar ytterligare den elektroniska strukturen hos ädelmetallatomer för ORR-katalys och maximerar användningen av Pt på grundval av andra kärnskal-nanokatalysatorer. Detta arbete belyser nyckelrollerna för Pd-mellanlägg i högpresterande Au-Pd-Pt ORR-katalysatorer med kärna och ger en ny strategi för elektrokatalysatordesign, vilket säkerställer hög aktivitet och hållbarhet samtidigt.