Elektronspin är en viktig egenskap som bestämmer processer som kemisk reaktivitet och livslängden för elektrontillståndet. Spinn utnyttjas i flera applikationer såsom självlysande material, fototerapi, fotokemi, omvandling av solenergi, för vilket inducering av ett långlivat högspinntillstånd är avgörande.
När stora molekyler absorberar ljus, deras energi försvinner. Detta sker genom flera elektrontillstånd som kännetecknas av en skillnad i elektronkonfigurationer och spinn.
Inom femtokemi, vibrationskoherens spelar en avgörande roll. När man exciterar en samling molekyler med en kort puls, från tiotals till några hundra femtosekunder, molekylerna oscillerar i fas vid sina karakteristiska vibrationsfrekvenser. På det här sättet, svaret från sammansättningen av exciterade molekyler är som för en enda molekyl. Vibrationskoherens är därför ett idealiskt sätt att spåra var och hur den molekylära konfigurationen är vid ett givet ögonblick i tid.
Överföring av vibrationskoherens mellan elektroniska tillstånd av molekyler har rapporterats sedan femtokemins tidiga år. Dock, ingen av dessa studier har någonsin involverat tillstånd av olika snurr. Majed Cherguis labb vid EPFL inom Lausanne Center for Ultrafast Science har nu för första gången rapporterat en överföring av vibrationskoherens i fallet med ett diplatinakomplex i lösning.
Forskarna använde sin avancerade femtosekunds transienta absorptionsuppsättning för att steg-för-steg följa överföringen av vibrationskoherens under en spin-växling mellan de två lägsta elektroniska tillstånden i molekylen.
Den tydliga och otvetydiga passagen mellan dessa två tillstånd är ännu mer anmärkningsvärd med tanke på att lösningsmedlet vanligtvis förstör koherensen. De experimentella resultaten stöds av kvantmekaniska simuleringar som visar vikten av lösningsmedlet för att driva och modifiera vägar och effektiviteten av energiflödet i polyatomära molekyler.
"Lösningsmedlet är inte bara en åskådare inom fotobiologi och fotokemi utan det kan starkt påverka resultatet av en funktion eller reaktion. Att förstå dess roll är avgörande för vår beskrivning av naturen och för framtida tillämpningar, säger Majed Chergui.
