"Lägg en excitation i systemet och observera hur det utvecklas." Enligt fysikern professor Tobias Brixner, detta är credo för optisk spektroskopi. Olika metoder är kända i litteraturen. Men i allmänhet undersöks bara beteendet hos en enstaka excitation och dess konsekvenser.

Nu fysiker och kemister vid Julius-Maximilians-Universität Würzburg (JMU) i Bayern, Tyskland, har presenterat två nya principer för optisk spektroskopi i tidskriften Naturkommunikation . Båda metoderna visar nya utvecklingar av den så kallade koherenta tvådimensionella (2-D) spektroskopin. I konventionell 2D-spektroskopi, forskare exciterar ett system vid en specifik frekvens och observerar vad som händer vid en annan frekvens.

"Istället för att börja med en excitation och analysera dess dynamik, vi här distribuerar två excitationer i samma system och observerar hur de interagerar, säger professor Brixner, Chef för JMU Chair of Physical Chemistry I som är ansvarig för forskningsprojektet vid universitetet i Würzburg. Detta ger direkt åtkomst, till exempel, till fortplantningsfenomen (som energitransport) eftersom signaler i den nya metoden bara uppstår om två initialt separerade excitationer rör sig och sedan möts.

Forskarna illustrerar idén om "exciton-exciton-interaktion-tvådimensionell-(EEI2D)-spektroskopi" med hjälp av ett perylenbisimid-baserat J-aggregat. "J-aggregat är bland de viktigaste klasserna av supramolekylära strukturer och klassen av perylenbisimidfärgämnen är idealiskt lämpade för sådana experiment, "Professor Frank Würthner förklarar; han leder JMU -ordföranden för organisk kemi II och samarbetar i studien.

Denna metod är tillämplig på många fysiska, kemisk, biologiska eller tekniska system, till exempel, för att avkoda dynamiska egenskaper som energitransport av naturligt ljusupptagningssystem och konstgjorda färgämnesaggregat.

Undersöker jonisering med 2-D-schemat

Fysikerna i Tobias Brixners team genomförde ytterligare forskning genom att kombinera koherent 2-D-spektroskopi med molekylstrålar "Detta har gjort det möjligt för oss att undersöka jonisering med 2-D-schemat för första gången, " förklarar professorn. För detta ändamål, de använde masspektrometri istället för optisk detektion och erhöll 2D-spektra inte bara för modermolekylen utan samtidigt också för alla fotoprodukter.

"Vår största utmaning var det faktum att partikeldensiteter i molekylstrålar är mycket låga, gör alla tidigare konventionella försök att detektera koherent emitterade fyrvågsblandningssignaler meningslösa, " säger Brixner. Istället, forskarna observerade jonen som genererades av sekvensen av excitationspulser, därigenom förenar två hittills åtskilda forskningsområden, nämligen 2-D spektroskopi och masspektrometri.

Fysikerna använde metoden exemplariskt för att identifiera joniseringsvägarna för 3d Rydberg-tillstånd i kvävedioxid. I framtiden, denna utveckling kommer att göra det möjligt att studera miljöns inflytande på den koherenta dynamiken i större molekyler.