Schematisk illustration av den geometriska faseffekten som uppstår i H+HD -reaktionen:olika reaktioner mellan två reaktionsvägar. Upphovsman:SUN Zhigang
I den enklaste kemiska reaktionen i naturen, den välkända koniska skärningspunkten existerar mellan marken och det första exciterade tillståndet. Därför, H + H 2 reaktion och dess isotopvarianter har länge varit riktmärket i studien av den geometriska fas (GP) -effekten i kemiska reaktioner.
Tidigare, ansträngningar gjordes för att observera och förstå GP -effekten i H + H 2 reaktion. Dock, inga övertygande experimentella bevis på GP -effekten i någon kemisk reaktion har hittats förrän nu.
Nyligen, forskare från University of Science and Technology of China och Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid Chinese Academy of Sciences genomförde en kombinerad experimentell och teoretisk undersökning av H + HD till H 2 + D -reaktion.
Det experimentella teamet, som leddes av prof. Wang Xingan och prof. Yang Xueming, utförde en korsade molekylära strålar studie med hjälp av högupplösta hastighet karta jon imaging teknik. Snabba framåtriktade oscillationer av H 2 (v ', j ') produkter observerades i differentialtvärsnitt vid en kollisionsenergi i närheten av H 3 konisk skärningspunkt.
Prof. Sun Zhigang utvecklade en unik kvanteoretisk metod för att överväga GP -effekten i en kemisk reaktion. Baserat på en nyutvecklad exakt potentiell energiyta av professor Zhang Donghui, forskarna fann att de experimentellt observerade svängningsstrukturerna i de främre spridningarna endast kunde reproduceras med teoretiska beräkningar inklusive den geometriska faseffekten.
Interferensen med GP är ur fas från det utan GP. Upphovsman:SUN Zhigang
Genom denna studie, en ny reaktionsmekanism har också upptäckts för denna referensreaktion vid hög kollision. Denna undersökning besvarade tydligt en mångårig fråga om kemisk reaktionsdynamik, d.v.s. hur GP -effekten starkt påverkar kemisk reaktivitet. Studien har verkligen viktiga konsekvenser för dynamikstudier av molekylära system med koniska korsningar i allmänhet.
Denna forskning, med titeln "Observation av den geometriska faseffekten i H + HD till H 2 + D -reaktion, "publicerades i Vetenskap .
Born-Oppenheimer-approximationen (BOA) är grunden för att förstå molekylsystemens kvantitet och leder till utvecklingen av viktiga begrepp som elektroniska tillstånd och molekylära banor. I en molekyl, icke-adiabatiska interaktioner mellan elektroniska tillstånd är allestädes närvarande. Dock, på grund av den komplicerade karaktären hos icke-adiabatiska kopplingar, molekylsystem behandlas ofta utan att beakta icke-adiabatiska kopplingar och effekten av upphetsade tillstånd.
Dock, i närvaro av koniska interaktioner i molekylära system, sådana approximationer kan gå sönder. För ett halvt sekel sedan, forskare fann att genom att införa en geometrisk fas, man kunde korrekt behandla dessa system kvantemekaniskt. Vi introducerar en GP -effekt, dock, kan ha en djupgående effekt på kvantsystemen. Till exempel, en av quantum Hall -effekterna härrör från en elektronisk geometrisk faseffekt. Därför, effekten av den geometriska fasen är en grundläggande fråga i både fysik och kemi.
