Jonisk ledning innebär rörelse av joner från en plats till en annan inuti ett material. Jonerna reser genom punktdefekter, som är oegentligheter i det annars konsekventa arrangemanget av atomer som kallas kristallgitteret. Denna ibland tröga process kan begränsa bränslecells prestanda och effektivitet, batterier, och annan teknik för energilagring.

Innan du bestämmer vilka underliggande egenskaper hos fasta material som är avgörande för att förbättra dessa applikationer, forskare måste bättre förstå de faktorer som styr jonledningen. För att driva denna kunskap, ett tvärvetenskapligt team från US Department of Energy (DOE:s) Oak Ridge National Laboratory (ORNL) utvecklade ett beräkningsramverk för att bearbeta och analysera stora datamängder av jonledande fasta ämnen.

Med hjälp av en dataset som innehåller över 80 olika materialkompositioner som kallas perovskiter, forskarna fokuserade främst på att identifiera och optimera dem med lovande protonledningsförmåga. Dessa nya material kan möjliggöra produktion av mer pålitliga och effektiva protonledande bränsleceller i fastoxid-energilagringsenheter som omvandlar kemikalier till elektricitet för praktiska användningsområden, till exempel drivande fordon.

Resultat från detta arbete publiceras i The Journal of Physical Chemistry och Materialkemi , och medlemmar i teamet presenterade också sina resultat på Materials Research Society's Fall Meeting 2018.

"Vi letar efter bättre jonledande material eftersom, i varje fast elektrolyt som används för bränsleceller eller batterier, ju snabbare jonerna rör sig, ju mer effektivt enheten fungerar, "sade huvudutredaren Panchapakesan Ganesh, en FoU -anställd vid ORNL:s Center for Nanophase Materials Sciences (CNMS). "Vi har nu en förståelse som hjälper oss att komma med nya designprinciper för att utveckla sådana material."

Teamet studerade material inklusive en av de snabbast kända protondirektorerna, en ändrad version av föreningen bariumzirkonat (BaZrO ₃ ) bildad genom att ersätta zirkonium (Zr) med yttrium (Y), ett element som minskar den totala laddningen av föreningen för att underlätta tillsatsen av protoner. Element som uppvisar detta beteende kallas acceptor dopanter, och materialet i fråga kallas ofta yttrium-dopat BaZrO ₃ , eller Y-BZO.

Systematiskt screening av så många kandidater från perovskituppsättningen på kort tid hade inte varit möjligt utan Titans datorkraft, en Cray XK7 superdator inrymd på Oak Ridge Leadership Computing Facility (OLCF). Med hjälp av flera koder och ett beräkningsverktyg som kallas wraprun, OLCF:s medarbetare hjälpte teamet att utveckla ett automatiserat arbetsflöde optimerat för Titans arkitektur.

"Vi arbetade nära OLCF -personal för att bygga ett mycket skalbart arbetsflöde som gjorde att vi kunde använda tusentals kärnor samtidigt på Titan, "Sa Ganesh.

Dessa simuleringar avslöjade att korrelationer mellan gitterförvrängningar och protonbindande energi - mängden energi som krävs för att separera en proton från ett perovskitmaterial - kan göra protoner tyngre och långsammare, hämmar optimal protonledning. Denna uppenbarelse kan hjälpa forskarna att identifiera befintligt material och utveckla nya som kan konkurrera med Y-BZO.

"Vi insåg att kopplingen av mobiljoner med distorsioner i kristallgitteret är en av de viktigaste ingredienserna för jonledning, "Ganesh sa." Att förstå denna koppling innebär att vi selektivt kan designa fasta material med förbättrad jonledningsförmåga. "

Förutom de praktiska fördelarna som dessa resultat kan ha för energitillämpningar, teamets nyfunna kunskap ger grundläggande insikter i vetenskapliga koncept.

"Under denna process för att förstå vad som begränsar protonledning i befintliga material, Vi hoppas också kunna upptäcka lite ny fysik, "Sade Ganesh." Det är allt relaterat till underliggande atomistiska mekanismer. "

För att validera beräkningsresultaten, medlemmar i teamet genomförde en serie kompletterande experiment som använde pulserad laseravsättning, skanning överföringselektronmikroskopi, tidsupplöst Kelvin sondkraftsmikroskopi, och atomprobstomografitekniker vid CNMS, samt neutronspridning vid Spallation Neutron Source (SNS). CNMS, SNS, och OLCF är alla DOE Office of Science användarfaciliteter som ligger på ORNL.

Forskarna planerar att utöka sina ansträngningar utöver protoner och perovskiter för att undersöka beteendet hos mobiljoner i andra kategorier av material. Framtida fynd kan förbättra prestanda för andra typer av bränsleceller, samt litiumjonbatterier.

"Beräkningsramen som utvecklats för att studera dopade perovskiter kan appliceras på andra typer av kristallina oorganiska fasta ämnen, och tillgången till så stora defektdatauppsättningar gör att vi kan utnyttja ORNL:s expertis inom avancerad artificiell intelligensteknik för att påskynda materialupptäckt, "Sa Ganesh.